汞是一种有毒的重金属元素,挥发性强,能通过大气进行远距离运输,是一种全球性的污染物。汞在环境中可转化形成毒性极强的甲基汞,并通过食物链在生物体内富集,对人体健康造成极大的危害,因此汞在环境中的迁移转化及影响因素等问题已成为环境科学领域的热点问题。溶解性有机质(DOM)是生态系统中一种活跃的组成成分,对环境中汞的形态,迁移转化,地球生物化学行为及生物可利用性都有重要影响。三峡水库是我国的特大调节型水库,特殊的调节方式会形成一个面积巨大的消落带。在水位下降期间,消落带会长出大片茂密的草本植被,且部分区域会作为农业用地,灌溉施用有机肥;当水位再次上涨将消落区淹没,被淹没的土壤及植物会向水体释放出大量的溶解性有机质,再加上库区特殊的环境,势必会对水库中汞的甲基化产生影响。为此,本实验以三峡库区消落带的土壤为研究对象,选取消落带中两种典型的DOM(狗牙根和猪粪中的DOM,分别记为DOMD、DOMP)并分析其地化特征,通过室内模拟实验,分别研究在不同条件下DOM对土壤汞甲基化的影响、不同类型DOM对土壤汞甲基化的影响及硫酸根作用下DOM对土壤汞甲基化的影响,为深入了解DOM影响汞甲基化的机制提供科学依据。研究结果如下:(1)紫外-可见光谱与三维荧光光谱分析结果表明,从狗牙根、猪粪中提取出来的两种DOM存在明显的差异,DOMP的CDOM浓度、芳香性及疏水性组分都高于DOMD。两种DOM都以类蛋白物质为主要成分,但是DOMP的生物可利用性要高于DOMD。DOMD以陆源输入为主,而DOMP则有自生源和陆源两种特征。此外,DOMP的腐殖化系数及生物源指数均高于DOMD,表明DOMP的腐殖化程度更高,生物可利用性也更强。(2)探究抑菌与非抑菌条件下DOM对土壤汞甲基化影响的室内模拟实验表明,在有微生物活动的条件下,加入DOMD、DOMP后,悬浮液中DOC浓度逐渐降低,土壤中微生物数量在50h、30h时分别达到了24.50×10~6cfu/g、45.25×10~6cfu/g,增长了14.46、36.74倍,土壤Me Hg含量在120h时分别增长了16.77、17.18倍,两种DOM均能促进土壤中汞的甲基化,并且在培养后期促进效果越加显著。随着时间的延长,营养物质逐渐消耗及Me Hg浓度增大,微生物数量逐渐减少,汞甲基化的时间滞后于细菌数达到峰值的时间,表明实验过程中汞甲基化效率受到微生物生长的影响;在抑菌处理中,无论是否添加DOM,悬浮液中DOC浓度均逐渐增大,土壤微生物数量变化不大,土壤Me Hg含量不变,表明DOM促进的是汞的生物甲基化。(3)研究不同类型及浓度的DOM对土壤汞甲基化影响的模拟实验表明,当添加浓度为50mg/kg、100mg/kg、200mg/kg的DOM时,DOMD实验组土壤Me Hg含量分别增长了2.34、3.08、6.46倍,DOMP实验组则分别增长了4.25、6.84、14.18倍,DOMD、DOMP两种DOM均能促进土壤中汞的甲基化,且DOM浓度越大,对土壤汞甲基化的促进效果越明显。但是两种DOM的促进效果存在差异。DOMP对汞甲基化的促进效果显著大于DOMD,主要是由于DOMP的分子量更大,类蛋白物质更多,不仅有助于微生物吸收利用汞,而且DOMP的生物可利用性更高,更有助于促进细菌的生长繁殖,因而DOMP更加有利于土壤汞的甲基化。此外,两种DOM均能抑制土壤对汞的吸附,并且浓度越大,抑制作用越强。DOMP由于分子量量大,疏水组分较多,比起DOMD对土壤吸附汞的抑制作用更强。(4)在硫酸根作用下DOM对土壤汞甲基化的影响的模拟实验表明,在有外源DOM存在的条件下,添加外源SO42-会抑制土壤汞的甲基化,抑制作用大小表现为0 mg/g<0.11mg/g<0.55mg/g,即SO42-浓度越高,抑制作用越强。不同浓度SO42-处理组的DOM由于被微生物消耗利用,DOC浓度逐渐降低,但SO42-浓度在培养过程中变化不大,表明培养过程中硫酸盐还原菌的活动并不是土壤汞甲基化的主要原因,土壤中其他种类微生物的活动导致了土壤汞的甲基化。