合成气制甲烷是煤经过气化得到合成气后再进行甲烷化反应。由于我国煤炭资源含有较高的硫,传统甲烷化工艺中使用Ni催化剂,易S中毒失活,因此,甲烷化之前先经过脱硫处理,成本较高。耐硫甲烷化工艺可以直接甲烷化。但是耐硫甲烷化工艺采用的Mo基耐硫催化剂活性较低,稳定性较差,因此Mo基催化剂的开发就成为了核心问题。本论文针对这一问题,研究了负载型MoS₂/γ-Al₂O₃、非负载型的MoS₂以及MoS₂-Al₂O₃催化剂。考察了各类催化剂的制备条件对催化剂性能的影响,并采用多种表征技术研究分析了催化剂的结构与催化剂甲烷化性能之间的关系,得到以下主要结论。1.考察了催化剂焙烧温度和浸渍温度等制备条件对催化剂性能的影响。结果表明,浸渍法制备的催化剂活性较低的主要原因是由于Al₂（MoO₄）₃相的形成,导致催化剂难以还原。与50℃和90℃浸渍相比,70℃浸渍制备的催化剂中,Al₂（MoO₄）₃相衍射峰强度降低,MoO₃衍射峰强度增加,并且MoO₃低温还原峰温度最低。随着焙烧温度的降低,Al₂（MoO₄）₃的生成减少,MoO₃增多,MoO₃的还原温度降低。2.采用水热法成功制备出了具有花团型结构的非负载的MoS₂催化剂,并且具有较高的甲烷化活性。随着原料中S/Mo摩尔比的增加,催化剂活性增加。催化剂在3%H₂S/H₂气氛中进一步硫化后,活性明显提高,CO转化率达到92.0%,甲烷选择性能达到78.7%。表征结果表明,进一步硫化使催化剂的结构以及表面S含量发生变化,MoS₂堆垛结构增加,条纹变直变长,有利于催化剂的活性和稳定性。经过硫化的催化剂在反应后,晶粒尺寸增长较慢,从而使硫化后的催化剂稳定性提高。3.采用固相混合法考察了Al₂O₃的添加量对催化剂性能的影响。结果表明随着Al₂O₃量的增加,CO转化率和CH₄选择性均逐渐下降,但是,催化剂稳定性有所提高。采用一步水热法制备了MoS₂-Al₂O₃和MoS₂-Graphite催化剂。结果表明,CO转化率大小为纯MoS₂=MoS₂-Graphite>MoS₂-Al₂O₃。对于初始CH₄选择性,纯MoS₂>MoS₂-Graphite>MoS₂-Al₂O₃。但是随着反应的进行,催化剂的CH₄选择性大小关系为纯MoS₂=MoS₂-Graphite>MoS₂-Al₂O₃。采用两步水热法制备了具有核壳结构的MoS₂-Al₂O₃催化剂,催化剂的CO转化率基本和纯的MoS₂相差不多,CH₄选择性有所下降,但稳定性高于纯的MoS₂。