基于MIL-53(Fe)复合光催化剂的制备及其有机污染物降解性能研究

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半导体光催化技术是一种高级氧化工艺,具有无毒、安全、彻底氧化等优势。在众多的废水处理工艺中,光催化氧化技术凭借着独有的优势应用于污废水处理以及环境治理领域,引起国内外研究学者的广泛关注。目前,以TiO2为代表的传统的半导体材料仍存在许多难以解决的问题,因具有量子产率低、极易失活、光吸收范围窄等缺点,限制了其在光催化降解领域中的应用,因此,开发新型光催化材料成为学科前沿的研究热点。MIL-53(Fe)是一种三维多孔有机骨架,其禁带宽度大约为2.7eV,吸收可见光,但其本身的光催化降解性能较差,因此对于新型MIL-53(Fe)复合光催化剂的研究具有重要的意义。BiOCl是一种铋酸盐,具有[Bi2O2]2+与Cl-双层交替的内部结构,用乙二醇溶剂合成过程中会造成晶格缺陷,改善光催化降解性能,与此同时MoS2和g-C3N4也展现出了巨大的光催化降解潜能。本论文中,将MIL-53(Fe)分别与BiOCl、MoS2复合,并将MIL-53(Fe)高温煅烧后沉积到g-C3N4的表面,成功制备了三种新型可见光催化材料,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等对材料的晶型、表面结构、形貌进行表征,并通过紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱(PL)、光电流(PC)、交流阻抗(EIS)等技术手段考察材料的光电化学性质,与此同时,选取2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)、罗丹明B(RhB)和盐酸四环素(TC-HCl)作为三种模型污染物,考察材料的光降解性能,并探讨催化机理,研究中得出如下结论:研究结果表明:(1)采用两步溶剂热法制备MIL-53(Fe)/BiOCl新型可见光催化剂,在可见光下降解2,4-DCP,并选取最优配比进行光芬顿性能测试,在150 min之内,对于20mg/L 2,4-DCP的去除率达到100%。(2)利用原位合成的方法制备MoS2/MIL-53(Fe)可见光催化剂,在可见光照射下降解RhB,180 min之内对于15mg/L RhB的去除率达到99%。(3)利用一步煅烧法制备了Fe2O3/g-C3N4可见光催化剂,光芬顿降解TC-HCl,在可见光条件下,180 min之内对50mg/L TC-HCl的去除率可达95%。本论文的创新点:(1)首次成功制备了MIL-53(Fe)/BiOCl、MoS2/MIL-53(Fe)、Fe2O3/g-C3N4三种可见光催化材料,三种光催剂分别对2,4-DCP、RhB以及TC-HCl具有优异的光降解效果。(2)MIL-53(Fe)/BiOCl、Fe2O3/g-C3N4具有优异的光芬顿性能,展现了对于高浓度有机模拟废水良好的降解性能。(3)MoS2/MIL-53(Fe)在可见光照射下展现了对RhB高效的吸附以及光催化降解活性,三种光催化材料的研究为光催化氧化工艺处理污废水提供了一个新的思路。
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