铜基纳米材料的合成及其催化性能的研究

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Cu在地球上有着丰富的储量并且价格低廉,其在诸多领域都有着大规模的应用,尤其是催化领域,如:电催化、光催化和热催化等,因此Cu基纳米材料受到了人们的广泛关注,科研工作者也致力于开发新的合成策略用以制备各种性能优异的Cu基纳米材料。常见的Cu基纳米材料包括:Cu单质、Cu基合金、Cu基氧化物、Cu基多级结构和负载型Cu基纳米材料等。然而,由于Cu单质极易被氧化,因此合成稳定的单质Cu纳米材料依旧是一个很大的挑战,特别是具有超薄结构的Cu基纳米材料。本论文主要的研究内容就是使用不同的方法制备新型的Cu基纳米材料,并研究其各方面的催化性能,具体内容如下:第一章:简要的总结了 Cu基纳米材料的分类和合成方法,并列举出了其在催化领域的研究进展。第二章:在本章中我们借鉴本实验室已有的发现,即甲酸根在还原高价Cu化合物和稳定Cu单质方面的独特作用,提出在胺类的辅助还原作用下,首次成功制备得到了稳定的二维超薄Cu纳米片。通过一系列的时间跟踪实验和条件控制实验,我们提出了 Cu纳米片可能的生长机理。在催化反应中,我们得到的Cu纳米片可以高选择性的电催化还原CO2得到CO,并且在葡萄糖传感反应中也具有快速灵敏的响应。第三章:我们利用第二章合成的二维Cu超薄片作为载体,利用化学沉积法,将[Pd2(μ-CO)2Cl4]2-团簇(Pd2)负载在Cu纳米片上制备得到了 Pd2/Cu催化剂,并测试了该催化剂在苯乙炔氢化反应中的性能。实验表明,该催化剂不仅能在较高活性下高选择性地将苯乙炔氢化到苯乙烯,并且稳定性也很好。这是一个非常简单的模型催化剂(Model catalysts),可以帮助我们在原子水平上研究并理解该催化反应的过程,从而设计合成更多的新型催化剂。第四章:利用简单的水热法,制备得到了 Co3O4纳米棒和自支撑的多孔CuCo2O4纳米棒。通过对比两种材料在电催化还原CO2反应中的活性,我们发现Cu的引入极大地提高了电催化活性,同时改变了 CO2的还原产物,从而高选择性的得到液相产物CH3OH。通过实验研究,我们提出反应中间体CO在CuCo2O4的表面强吸附是得到CH3OH的关键。第五章:对本论文的研究工作进行了总结,并对Cu基纳米材料今后的制备和催化应用提出了挑战和展望。
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