近年来,先进多功能分子基磁性材料已经成为材料科学和合成化学领域的研究热点。将两种或多种物理性质整合到分子磁体中,是实现分子基磁电耦合、磁圆二色性、电调控磁矩等行为的必要前提,具有重要的基础理论研究意义和广泛的潜在应用前景。目前,将发光、导电性、手性等物理现象与单分子磁体（Single-Molecule Magnets,SMMs）或自旋交叉（Spin-crossover,SCO）行为相结合的体系已有报道,研究表明它们可以与磁性共存或产生协同作用,这对于实现分子基材料器件化具有重要的意义。在此研究背景下,作者设计合成了一系列多功能单分子磁体和自旋交叉配合物,并探究了各种功能之间的潜在关系,具体内容如下:（1）在大位阻手性配体的支撑下,利用端基氟离子合成了两例空气稳定的单核镝大环对映异构体Dy-S和Dy-R。单晶结构表明两个带负电的氟离子占据DyⅢ离子的轴向位置,产生较短的Dy-F键;赤道位置则被中性大环配体占据,形成较长的Dy-N键。两个配合物中DyⅢ离子具有基本相同的第一配位环境,均处于呼啦圈配位构型中,展现出典型的零场单分子磁体行为。值得注意的是,虚部交流磁化率在低温区展现出明显的频率依赖性,表明量子隧穿得到一定程度的抑制。从头计算表明,配合物基态具有强的轴向性,磁矩弛豫最可能经过第一激发态完成。（2）利用多齿配体hmpd构筑了两例结构新颖的双核镝配合物Dy-SCN和Dy-NO3。配位阴离子的不同导致DyⅢ离子处在不同的配位环境中,前者为单帽八面体配位构型而后者为三角十二面体配位构型。磁学测试表明两个配合物具有截然不同的磁学性质:Dy-SCN表现出典型的零场单分子磁体行为而Dy-NO3仅表现出场诱导的慢磁弛豫行为。此外,配位阴离子的不同还导致Dy-SCN和Dy-NO3展现出不同的分子内磁耦合。从头计算表明,两者具有相似的分子内反铁磁交换相互作用,但不同的偶极耦合导致Dy-SCN和Dy-NO3最终分别表现出铁磁性和反铁磁性。光谱研究表明,两个化合物均展现出DyⅢ离子的特征发射,同时伴随着相对较强的有机配体发光,这可能是由于配体三线态与DyⅢ离子的共振能级能量不匹配且分子结构中高能O-H键的存在导致的。（3）利用具有聚集诱导发光（AIE）活性的配体TPE-tz与Ln（hfac）3·2H2O（Ln=Sm,Eu,Gd,Dy,Er,Yb）前驱体反应,获得了一系列高热稳定性的配合物[Ln（hfac）3（TPE-tz）]（Ln-TPE-tz）。由于TPZ-tz三线态能量与不同稀土离子主要发射能级的能量差不同,它们表现出不同的光学性质,比如Eu-TPE-tz在聚集态下展现出显著的发光增强行为,即典型的聚集诱导发光行为,而Dy-TPE-tz仅展示出微弱的稀土特征发射。此外,Dy-TPE-tz的晶态聚集体表现出了高效的发光颜色压电效应,最大发射峰位置产生了约20 nm的移动。磁学研究表明,配合物Dy-TPE-tz展现出典型的场诱导的单分子磁体行为。（4）利用两个具有AIE活性的配体bpp-TPE和bpp-TPA,分别合成了两个结构新颖的发光自旋交叉配合物bpp-TPE-Fe和bpp-TPA-Fe,它们不仅在溶液态表现出典型的AIE行为,在固态下也展现出较强的荧光发射。具有D-A结构特征的bpp-TPA-Fe在十一种极性不同的溶剂中,展现出了明亮的全色发射。重要的是,两个配合物均表现出自旋交叉与荧光的协同效应。温度依赖的吸收光谱研究表明,产生协同效应的原因是发光配体与低自旋态下FeⅡ离子之间的能量转移。