可见光响应的缺陷态光催化剂的制备及其性能研究

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半导体光催化技术能够将低密度太阳能转化为高密度化学能,在解决能源危机和环境污染问题方面具有巨大的应用潜力,特别是在光催化制氢、CO2还原以及水处理和空气净化方面得到了广泛研究。作为光催化技术的核心部分,合成高效半导体光催化剂,是实现其实际应用和商业发展的关键。常用的半导体光催化剂,如二氧化钛(TiO2)、氯氧化铋(BiOCl)等,均具有良好的光催化活性,然而因其仅对占太阳光4%的紫外光响应,而减小带隙会导致量子利用率低,导致太阳能利用率极低,阻碍其实际应用和商业发展。在半导体中引入自缺陷能够调控半导体能带结构拓展光吸收,而且可作为光催化反应的活性位点,得到了广泛关注。自缺陷是半导体自身元素无序丢失形成,如氧化物半导体中的氧空位,而如果能进一步控制缺陷的丢失,则会形成有序缺陷或者发生相转变形成新相。为此,我们提出通过引入自缺陷来改善光响应范围,并在其缺陷位点进一步负载,对光催化活性进行改性研究。本论文通过热还原法在TiO2和BiOCl半导体光催化剂中引入了自缺陷,又进一步合成了BiOCl中有序缺陷形成的新相Bi12O17Cl2,分别对其结构和光催化性能进行了表征分析。在此基础上,我们又在缺陷态半导体中进行了Ag负载,研究了缺陷态下Ag引入对光催化性能的影响,具体内容如下:(1)通过乙二醇热还原法处理不同{001}和{101}晶面占比的TiO2,合成了自缺陷态的TiO2,其中{001}晶面择优的TiO2呈现蓝色,而{101}晶面择优的TiO2则呈现黄色,均有效拓展了可见光长波长段的响应。发现{101}晶面择优的TiO2表现出可见光条件下最高的光电流响应和光催化化制氢活性,制氢效率达到了174?mol g-1 h-1。而进一步光致沉积的Ag负载反而降低了TiO2的光催化效率。(2)通过乙二醇热还原处理得到了黑色BiOCl,进一步研究发现不仅有氧缺陷的存在,还有大量表面Bi缺陷,其可见光催化性能得到明显改善,光电流相比于原始白色BiOCl提高了2倍,经过105 min染料的降解效率从原来的1.73×10-3 min-1提升为18×10-3 min-1。进一步通过溶剂热法在缺陷态BiOCl上负载银,发现Ag容易形成颗粒,出现等离子体效应而提升可见光吸收性能,然而由于缺陷活性位减少反而光催化活性降低。(3)进一步通过水解法合成了BiOCl中有序缺陷形成的新相Bi12O17Cl2,发现我们获得了少层甚至单层Bi12O17Cl2,通过光致还原法进行Ag掺杂,未能观察到Ag纳米颗粒,但是在拉曼谱和X射线光电子能谱表征中均探测到Ag的存在,特别是在5 wt%的掺杂量时,表现出最高的光催化活性,经过180 min亚甲基蓝的降解效率从20%提升为90%。
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