乙腈（CH₃CN）-水二元混合溶液由于其不同于传统有机溶剂的特殊性能而被广泛应用于有机合成、色层分析、电化学研究以及溶液萃取等方面[1-3]。常温常压条件下乙腈与水或醇类以任意比互溶。由于乙腈分子中C≡N键与水分子的O-H基团可以敏锐的反应周围环境的变化,因此受到了分子振动光谱学及材料学等研究领域的广泛关注。理论与实验研究表明,与水混合后,随着水分子氢键的加入,混合物的结构可以根据乙腈的浓度而划分成三个区间类型。人们研究不同浓度混合溶液在常压下的拉曼光谱与X射线衍射谱的变化及其规律。相比之下,对乙腈-水二元体系在高压下的结构及特性研究很少,因此,探索乙腈-水混合物在压力与浓度共同作用下的晶体结构和相变机制对于全面研究乙腈-水二元体系是非常必要的。本论文主要研究工作是利用原位高压拉曼散射光谱与同步辐射X射线衍射实验方法,对乙腈的相变机制进行了分析,对三种不同配比的乙腈-水二元体系混合溶液进行了系统的高压研究。1.对乙腈的高压拉曼光谱研究表明,液体乙腈在0.2 GPa发生结晶变为α相,α-β相的相变发生在0.83 GPa,β-γ相的相变发生在4.95¹2.46 GPa,且此压力区间内β相与γ相为两相共存状态。2.对物质的量之比n（CH₃CN）:n（H₂O）为1:1,1:3和1:7.25的乙腈-水混合溶液进行了原位高压拉曼散射研究。与纯乙腈的高压拉曼散射谱相比较后发现:混合物中的拉曼振动模式均来自于乙腈与水的拉曼特征振动,且和纯乙腈相比拉曼峰的波数与拉曼频移变化略低;随着水含量的增多,混合物中可观测到的乙腈特征振动模式减少,在物质的量之比为1:3与1:7.25的混合溶液中可观测到水的特征振动;与纯乙腈相比混合物中乙腈的拉曼相变发生延迟。对物质的量之比为1:7.25的富水混合溶液高压X射线衍射实验表明,高压下乙腈-水混合物结晶后有新物质生成,并通过指标化给出两个可能的高压结构:结构I与结构II。3.研究了加压速率对三种配比（1:1,1:3,1:7.25）的乙腈-水混合溶液样品结晶形貌的影响。实验研究表明缓慢加压条件下,乙腈优先从混合液体中析出,析出压力分别为0.49、1.04和1.21 GPa。随着压力的升高剩余部分的水溶液结晶,结晶压力分别为0.99、1.33和1.37GPa,即水含量越高乙腈析出所需要的压力越高。快速加压条件下,乙腈-水混合物瞬间结晶为带有细小晶粒的晶体,结晶压力分别为0.62、1.08和1.25 GPa,晶粒尺度大小与水的含量成反比。4.对三种配比的乙腈-水混合溶液在高压下的溶解度变化进行了探索,通过分析高压拉曼散射光谱发现:混合溶液的溶解度在晶体析出前后有巨大波动,三种配比的混合溶液在晶体析出后溶解度趋于恒定且相近数值。乙腈-水二元体系混合物在高压下的饱和浓度与摩尔配比为1:7.25的混合溶液浓度相近。