低维半导体材料因具有独特的结构与物理性质,使其在光电探测器、激光二极管、气体传感、场效应晶体管（FET）、太阳能电池等领域都有着广泛的应用。本文通过基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算,研究了磷及磷化物（蓝磷、P2C2）和硒化物（Sn Se、Ga2Se Te）低维半导体材料的电学和光学特性,并依据它们的优势探索了其潜在的器件应用及器件输运特性。此外,还对薄膜缺陷结构的电学性质进行了理论研究和实验表征,实验结果和理论计算结果一致。主要研究内容和成果如下:1.利用第一性原理研究了P2C2和Sn Se的电子结构,发现两者对NO2气体分子可能存在良好的化学或物理吸附特性。通过计算吸附能、平衡距离和密里根电荷转移等参数以及电子局域函数,发现P2C2薄膜与NO2气体分子间存在较强的轨道杂化、较强的吸附能和较好的电荷转移能力,表明P2C2薄膜对NO2气体分子具有较高的选择性和敏感度。并依此进一步探究了基于单层P2C2的气体传感器特性,其电流-电压（I-V）曲线显示NO2的吸附可以很大程度上改变单层P2C2的电阻,表明传感器对NO2具有较高的电阻敏感性,并且传感器在T=300K时的器件恢复时间较短（温度越高,恢复时间越短）,可满足持续使用的要求。对于单层Sn Se,所研究的气体分子吸附到Sn Se表面都表现出物理吸附特性。其中,Sn Se对NO2气体分子最为敏感,表现出适中的吸附能和较高电荷转移率。并且只有NO2的吸附才能改变Sn Se在费米能级附近的态密度。从I-V曲线可以看出,吸附NO2分子后,Sn Se的电导率明显提高,同样传感器在T=300 K时的恢复时间较短,可满足可持续使用的需求。这些结果可以为单层P2C2和Sn Se在室温下探测NO2提供理论依据。2.通过第一性原理和非平衡格林函数（NEGF）方法研究了蓝磷的电子结构及其FET器件的输运特性。计算结果表明超短沟道单层蓝磷MOSFETs具有优良的性能,通过适当的掺杂和引入栅下延展（UL）结构,器件的开态电流、延迟时间和功耗均可满足国际半导体技术发展路线图（ITRS）在未来十年对高性能（HP）和低功耗（LP）器件的指标要求。在器件尺寸相近的情况下,单层蓝磷MOSFETs的开态电流性能优于砷烯、锑烯、In Se等MOSFETs。同时,研究了电子-声子散射对10.2 nm栅长单层蓝磷MOSFETs的影响,发现考虑散射后蓝磷器件的开态电流在HP和LP情况下分别降低了25.4%和23.6%,仍能满足HP和LP应用目标。研究结果表明单层蓝磷有潜力替代硅作为超小尺度场效应晶体管的沟道材料。3.利用第一性原理计算了Janus Ga2Se Te材料的光电特性,发现其具有制备太阳能电池的潜力。设计了石墨烯-Ga2Se Te-石墨烯的太阳能电池器件结构,其中有源区采用了叠加的Ga2Se Te超薄平面pn结,发现多层Ga2Se Te太阳能电池产生的光电流超过20 nm厚度的硅薄膜太阳能电池的光电流,双层Ga2Se Te太阳能电池的最大功率转换效率可达到15.8%,计算结果表明Ga2Se Te是一种潜在的可用于制备柔性光伏器件的材料。4.基于各向同性线性弹性理论和密度泛函理论,建立了Ga N薄膜螺位错（TDs）的核心原子结构模型,并计算了相应模型的电子结构。结果表明,具有全芯结构的螺位错会在禁带中弥散地引入深能态和浅能态,而开芯螺位错和大多数刃位错只引入浅能态。并在实验上进行了验证,利用导电原子力显微镜（C-AFM）对Ga N层中TDs的电学性质进行了表征,发现全芯螺位错和混合位错为器件漏电提供了导电通路。刃位错和开芯螺位错对器件漏电流的影响要小于全芯螺位错和混合位错,这与理论计算基本吻合。