介孔二氧化硅核—脂质壳组装体纳米粒作为新型抗肿瘤药物载体的初步研究

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介孔二氧化硅纳米粒(Mesoporous silica nanoparticles,MSN)属于无机纳米材料,因其具有良好的生物相容性,易被肿瘤细胞所摄取,而且结构稳定、粒子大小及形态控制简单,具有较大的比表面积,较高的比孔容和载药量等方面的优势,近年来作为药物载体在药物传递方面受到国内外学者很多的关注。但介孔二氧化硅纳米粒子和其他传统纳米粒同样存在一些尚未解决的问题,即药物不可控释放以及药物到达靶标前泄漏。同时,尽管MSN具有良好的生物相容性,但是人体细胞对其摄取较少,降低了药物的疗效。本研究以紫杉醇为模型药物,制备紫杉醇介孔二氧化硅核-脂质壳组装体纳米粒(PTX-LMSN)的新型抗肿瘤药物载体。PTX-LMSN结合了介孔二氧化硅纳米粒和脂质体两者的优点,介孔二氧化硅纳米粒核心作为支撑骨架,不但具有较高的载药能力,同时给予脂质层机械稳定性、可控的形态学和狭窄的粒径分布。外周具有良好生物相容性的脂质膜,可以增加细胞对药物的摄取。同时脂质膜具有p H敏感性,其在正常生理条件下(中性环境)结构稳定,在酸性条件下易于释放,从而有利于药物在酸性环境的肿瘤部位发挥抗肿瘤作用,也解决了药物载体到达肿瘤部位前就泄漏的问题。本文主要内容包括以下几个方面:1.制备PTX-LMSN的处方前研究及建立紫杉醇及其制剂的分析方法。为考察不同溶剂及表面活性剂对紫杉醇的增溶表现,采用高效液相色谱法对其进行了考察,初步筛选了适合的溶剂介质及表面活性剂,为体外释放试验及制剂处方研究提供依据.2.介孔二氧化硅纳米粒的合成工艺研究。通过单因素试验考察,以粒径和单分散性作为主要评价指标,筛选出最优处方工艺为:在温度为80℃,十六烷基三甲基溴化铵(Hexadecyl trimethyl ammonium bromide,CTAB)的浓度为0.020 mol·L-1、正硅酸乙酯(Tetraethyl orthosilicate,TEOS)的浓度为0.224 mol·L-1、p H=10时制备介孔二氧化硅纳米粒结果最佳。考察了不同药物/载体比例对载药量和药物利用率的影响,最后确定当药物/载体比例为1/5时为最佳,载药量为3.21%,药物利用率最大为16.05%。利用扫描电镜、透射电镜、全自动比表面积和孔隙度测定等表征手段进行表征,表明所合成的二氧化硅纳米粒子大小均一,分散性良好,为具有规则孔道结构的介孔材料。其孔径集中在3.8 nm左右,紫杉醇分子可以轻松被介孔二氧化硅载入。3.紫杉醇介孔二氧化硅核-脂质壳组装体纳米粒的制备工艺研究。考察磷脂的浓度、载药介孔二氧化硅纳米粒的浓度、胆固醇的浓度以及表面活性剂的用量对所制备的PTX-LMSN纳米颗粒的粒径、电位和单分散性的影响。结果发现:各因素条件的改变,对脂质体纳米粒的粒径和单分散性都有很大的影响。最终确定以磷脂浓度为3%、介孔二氧化硅纳米粒的浓度为0.4%、胆固醇加入量为0.2%、表面活性剂用量为0.5%的条件来制备PTX-LMSN。对最优条件下制备的PTX-LMSN进行初步稳定性考察,实验结果表明:PTX-LMSN在高温及光照条件下均不稳定,尤其在高温条件下极为敏感,表现为外观颜色及形态发生改变,药物含量下降较多,故PTX-LMSN应在低温避光条件下储存。4.体外释放实验结果表明PTX-LMSN具有p H敏感性和温度敏感性,随着p H值的降低和温度的升高,PTX-LMSN释放速度加快。这有利于PTX-LMSN有效携带药物至肿瘤部位,减少在正常生理条件下的释放,继而减少药物对正常组织细胞的损伤,降低毒副作用,增加药效。5.采用MTT法对PTX-LMSN进行了体外抗肿瘤细胞毒性实验。结果表明载体材料MSN和LMSN无细胞毒性,所制备的PTX-LMSN较PTX-MSN和PTX具有更高的细胞增殖抑制率,其对A549细胞的杀伤力分别是游离PTX、PTX-MSN的3.0倍和2.8倍,作为抗肿瘤药物的智能药物传递系统具有一定的应用前景。
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