纳米TiO2薄膜的自组装制备及其光催化性能研究

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光催化氧化技术是一种绿色、环保,且具有很大现实应用价值的环境治理技术。二氧化钛(TiO2)是光催化技术中最安全稳定的光催化材料,但是纳米TiO2在实际应用时存在光谱响应范围窄、粉体易团聚,光生电子-空穴易复合等问题,限制了其工业化发展。因此,研究适用于工业应用的TiO2光催化材料,对推动光催化技术的发展具有重要意义。针对以上问题,本研究采用自组装方法,以氧化硅基片、活性炭和沸石为基底,制备了负载型的TiO2薄膜材料,在氧化硅基片表面制备了FeOOH-TiO2复合膜材料,探讨了制备条件、基底等因素对材料结构和光催化性能影响。本文主要研究进展如下:1.以氧化硅基片为基底,制备了自组装单层(SAMs),以TiCl4为原料,在SAMs的引导下制备了TiO2薄膜材料。研究发现,(-HS)为表面功能基团的SAMs引导制备的TiO2薄膜光催化性能较好,(-HS)SAMs的最佳制备条件为硅烷偶联剂浓度为1%(VMPTMS:V甲苯);TiO2薄膜的最佳制备条件为TiCl4浓度0.15mol/L、pH为1、反应时间4h、反应温度70℃,此时制备的TiO2为锐钛矿相;当Fe3+的浓度为0.20%时,Fe3+/TiO2薄膜光催化性能最好。2.以活性炭(AC)、沸石为基底,在(-HS)SAMs的引导下制备了TiO2/AC和TiO2/沸石光催化材料。研究发现,活性炭和沸石表面负载的TiO2均为锐钛矿相,TiO2/AC和TiO2/沸石对甲基橙均有较好的的吸附和光催化性能,其中TiO2/AC吸附性能优于TiO2/沸石,但两者的光催化性能差异不大,说明只有基底与TiO2的吸附-光催化耦合作用达到平衡,才能获得较高的光催化效率。3.以氧化硅基片为基底,分别在Fe(NO33-HNO3和FeCl3-HCl体系制备了FeOOH-TiO2复合膜材料。研究发现,FeCl3-HCl体系制备FeOOH-TiO2的光催化性能优于Fe(NO33-HNO3体系,当FeOOH在外层时(即FeOOH/TiO2),复合膜的光催化效果较好,此时复合膜制备的最佳铁盐使用浓度为40mmol/L。4.以甲基橙为目标污染物,研究了氧化硅基片负载TiO2薄膜、FeOOH/TiO2、TiO2/FeOOH复合膜和Fe3+/TiO2薄膜的光催化性能。其中FeOOH/TiO2复合膜的光催化效果最好,Fe3+/TiO2和TiO2薄膜重复使用性能较好,在模拟自然光的环境下,四种膜材料对甲基橙的光催化降解反应均符合一级反应动力学特征。
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