氧化石墨烯复合膜结构稳定性调控及纳滤性能

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膜分离技术凭借其运行过程低能耗、分离过程无相变、环境友好等优点而被广泛应用于水处理领域。其中,开发性能优异的分离膜是膜分离技术的关键,有机-无机复合膜能够兼顾有机膜和无机膜的优势而获得更佳的分离性能。氧化石墨烯(GO)具有单原子层厚度而易成膜,堆叠形成微纳米尺度的传输通道为水传输提供路径,同时为截留溶质提供能量势垒,有望同时获得高水通量和高截留率。然而,GO分离层/有机物支撑层缺少稳定的界面结合力,导致复合膜在水中结构稳定性较差。所以目前需要一种简单便捷且不牺牲基膜性能的方法来提高氧化石墨烯复合膜的结构稳定性。于是本研究通过物理及化学改性向基膜引入交联位点,利用二胺类分子作为交联剂,在GO分离层与有机物支撑层间建立共价键,强化GO分离层/有机物支撑层间的结合力,从而提高GO复合膜在水中的结构稳定性。此外GO分离层的截留能力与层间距相关,且层间距受GO氧化程度影响,故本研究还通过控制GO氧化程度调节层间距,进而实现截留性能的提升。通过改良Hummers法制备了氧化程度高达46%的GO。通过物理方法(掺杂GO)向PSf基膜中引入交联位点,选择间苯二甲胺作为交联剂构建GO分离层/PSf支撑层互穿网络结构,实现GO复合膜在极端水环境(酸性、碱性、模拟消毒剂)下运行的结构稳定性,并保证了较高的膜纳滤性能(水通量4.4 L·m-2·h-1·bar-1,染料截留大于99%)。以L-抗坏血酸为还原剂还原c-GO@PSf/GO得到c-rGO@PSf/GO。还原过程减少了GO通道内羟基含量,层间距由10.2?缩减至9.2?。膜的纳滤性能表现为水通量2.88L·m-2·h-1·bar-1,NaCl截留率由13.94%提升至25.31%,Na2SO4的截留率由39.52%提升至71.84%。通过化学方法(碱性水解)向PAN基膜中引入交联位点,选择间苯二甲胺和1,4-丁二胺作为交联剂,所制备的复合膜同样表现出了良好的结构稳定性。膜的纳滤性能水通量最高可达7.86 L·m-2·h-1·bar-1,对于刚果红的截留率最高可达97.59%,经过酸、碱溶液的处理后性能略有衰减。
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