针对石墨烯氧化还原法在制备方法上存在的问题及石墨烯制备过程中产物的晶体结构层性质在矿物晶体化学、改性、有机化及晶体物理学中的重要理论和实际意义,对石墨烯氧化还原法的制备及其晶体结构层属性进行了研究,并对石墨烯制备过程中阶段产物进行了晶体学研究。采用正交试验确立了Hummers法制备氧化石墨的主要影响因素,制备了氧化完全且晶体结构缺陷相对较少的氧化石墨;采用系列烷基季铵盐对制备的氧化石墨进行有机插层处理,获得了系列烷基季铵盐插层氧化石墨,并讨论了季铵盐用量和链长对插层样品结构影响;对氧化石墨和有机氧化石墨进行超声剥离制备了水相条件和有机相条件下稳定分散的氧化石墨烯胶状悬浮液。用水合肼作还原剂对氧化石墨烯进行还原制备石墨烯,考察并讨论了还原过程中体系反应温度、水合肼用量、反应时间和pH值对石墨烯还原程度和稳定性的影响,制备了还原程度高且稳定性好的石墨烯胶状悬浮液;在此基础上,通过真空抽滤获得了氧化石墨烯和石墨烯薄膜。运用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、紫外可见光谱(UV-vis)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等检测手段对石墨烯薄膜制备过程中阶段产物进行了测试表征;分析并确定了样品的化学键特征、共轭π键、无序度、粒径分布、结构层厚度以及电阻率和热稳定性等晶体化学属性特征变化规律。研究结果表明,增加体系中温阶段反应温度能够制备插层完全且结构缺陷相对较少的氧化石墨。石墨经氧化得到氧化石墨过程中,产物结构层表面共轭π键破坏,以共价键形式键合大量含氧官能团;结构层厚度增加,使其结构层层间距增大;结构层内碳碳键被破坏,致使得到的氧化石墨结构层断裂,长程有序破坏,粒径减小,无序度增加。氧化石墨超声分散得到的氧化石墨烯胶状悬浮液在水中粒径呈拖尾峰分布,单层厚度在1.3nm左右;还原得到的石墨烯胶状悬浮液在水中粒径呈单峰分布,分布范围窄,厚度在1nm左右。真空抽滤氧化石墨烯胶状悬浮液得到的氧化石墨烯薄膜和氧化石墨结构特性相同;还原后真空抽滤的得到的石墨烯薄膜结构层表面含氧官能团量明显减少;石墨烯基面上残存的羟基易于边缘含氧基团结合,形成絮凝体,从而形成无序堆积的石墨烯薄膜,呈非晶态,无衍射峰出现;粒径继续减小,导致产物无序度进一步增加。在以上分析的基础上对石墨烯制备过程的结构特征进行了归纳总结。