氧化物半导体材料在光电传感、电催化和信息通信等诸多领域有着广泛的应用,日益增长的需求对材料的光学和催化性能提出了挑战,氧化镓和氧化铬因其较大的禁带宽度和表面活性而具有优异的光学和催化性能,但三维体材料柔性和活性位点的不足限制了氧化镓和氧化铬的应用范围,二维材料具有柔性高、比表面积大和结构易于调控等特点,可有效弥补体材料的上述不足。因此,本文采用密度泛函、杂化泛函和DFT+U方法,选择二维氧化镓（2Dβ-Ga2O3、2Dα-Ga2O3）和二维氧化铬（2Dα-Cr2O3）为研究对象,开展二维氧化物半导体材料稳定性、电子结构、光学性质和催化性能的第一性原理研究。基于三种材料吸附键能、介电函数和吉布斯自由能的计算,分别给出了分子吸附、应变、掺杂对材料结构、光学和催化性能的调控作用,为二维氧化物半导体材料的性能调控和制备提供了新思路。采用第一性原理计算方法,详细地研究了2Dβ-Ga2O3的电子结构、光学性质和催化性能。计算结果表明,2Dβ-Ga2O3与体材料相比,禁带宽度略小,光学吸收系数、反射率和折射率小于体材料,电子损失函数则增大,析氢反应势垒降低。H、OH、F和Cl吸附会改变体系的禁带宽度,改变光学性质的强度和范围。本征缺陷会在禁带中引入能级,使可见光和红外能量区域的光学吸收增大,也会导致折射率和反射率的强度增大。拉伸应变会使得禁带宽度降低,表面电子活性增加,光学吸收边缘出现红移,析氢反应的势垒降低,压缩应变反之。Ⅳ和Ⅶ族元素掺杂会使得费米能级升高,形成N型掺杂,使红外和可见光区域的吸收强度增大,折射率和反射率增大,过渡金属掺杂主要使低能区域的损耗增大。Fe和Au掺杂能有效降低析氧反应和析氢反应势垒。采用密度泛函理论计算方法,系统地研究了2Dα-Ga2O3的电子性质和表面分子吸附、应变、掺杂等条件对其物性的影响规律。计算结果表明,2Dα-Ga2O3的禁带宽度小于体材料,其低能区域内光学吸收和电子损失函数边缘红移,反射率和折射率减小,析氢反应势垒低于体材料。非金属元素吸附会改变2Dα-Ga2O3的电子结构,使得材料在区域内的红外光区间内的光学吸收强度增大。拉伸和压缩应变的增大均会使体系的禁带宽度逐渐减小,光学吸收边缘发生红移。Ⅶ族元素掺杂会使光学吸收边缘红移,Ⅳ族元素掺杂会在低能区域产生明显的吸收峰;2Dα-Ga2O3禁带宽度随着Al掺杂浓度的升高而增大,光学吸收边缘随着Al的浓度增大而蓝移,折射率和反射率降低;其他金属掺杂会在禁带中引入新能级,并使低能区域产生明显的吸收峰,折射率和反射率也会增大,析氢反应势垒增大。基于第一性原理,对2Dα-Cr2O3的新颖物理性质进行了预测。计算结果表明,2Dα-Cr2O3的禁带宽度小于体相,且表现为铁磁性,低能区域内光学吸收和电子损失函数边缘较体材料红移,反射率和折射率减小,其析氢反应势垒大于体材料;非金属元素的吸附会改变二维体系的总磁矩、电子结构和光学性质;单轴拉伸和压缩应变均会使得材料的禁带宽度减小,且使光学性质发生变化,拉伸应变会增加析氢反应的势垒,压缩应变反之;Fe掺杂浓度增大使2Dα-Cr2O3体系发生铁磁向反铁磁的转变,光学吸收和电子损失函数边缘发生移动,低能区间内反射率和折射率减小,使得析氢反应的势垒增大。