【摘 要】
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抗生素是一类新兴痕量污染物,因其近年来在环境水体中被频繁检出而被日益关注,而四环素是一种具有代表性的抗生素,主要来源于城镇污水厂尾水排放,因此在污水深度处理中强化对抗生素的去除非常必要。吸附法是去除水中痕量抗生素的一种实用技术,虽然在深度处理阶段污水中的污染物浓度已经大幅下降,但因为成分复杂,使得以活性炭为代表的广谱性的吸附剂在针对以抗生素为代表的特定痕量污染物去除时效能有限,因此针对抗生素的特性
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抗生素是一类新兴痕量污染物,因其近年来在环境水体中被频繁检出而被日益关注,而四环素是一种具有代表性的抗生素,主要来源于城镇污水厂尾水排放,因此在污水深度处理中强化对抗生素的去除非常必要。吸附法是去除水中痕量抗生素的一种实用技术,虽然在深度处理阶段污水中的污染物浓度已经大幅下降,但因为成分复杂,使得以活性炭为代表的广谱性的吸附剂在针对以抗生素为代表的特定痕量污染物去除时效能有限,因此针对抗生素的特性研发高效、经济且可持续利用的吸附剂具有重要的实际意义。金属有机骨架（MOFs）作为一种新型多孔材料,具有众多的优点,例如比表面积大,孔道孔径可调控,易于引入特异性功能化官能团等,这些优点使其具有成为优良的吸附材料,且因其与传统吸附剂相比,更易于针对污染物性质进行特异性改性,在水处理领域的研究中受到越来越多的关注。但是目前已报道的MOFs材料还存在合成步骤偏复杂、吸附容量有限、水热稳定性较差和重复利用效率偏低等缺点。本研究则针对四环素这一代表性抗生素的物理化学特性,采用溶剂热法引入官能团和金属离子,旨在制备对四环素吸附容量高、水热稳定性好的金属有机骨架吸附剂,并探究该改性吸附剂对污水中四环素的吸附机理。通过简单的溶剂热合成法进行了MOFs材料的改性。以Zr2+作为金属中心,以对二氨基对苯二甲酸作为功能化有机配体,并引入Mn金属离子,成功制备了吸附材料MN-Ui O;以Zr2+作为金属中心,以对二氨基对苯二甲酸作为功能化有机配体,并引入Ce和Mn双金属离子,成功制备了吸附材料CMN-Ui O。采用zeta电位分析仪、热重分析、扫描电镜（SEM）、X射线衍射仪（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT-IR）等现代技术对材料进行了表征,通过检测数据分析,可知两种改性后的材料具有典型的正八面体空间结构,颗粒均匀分散且稳定性良好。MN-Ui O和CMN-Ui O这两种改性吸附剂均具有良好的化学稳定性和热稳定性。依托吸附实验和脱附-再生实验研究了各种影响因素（温度、溶液p H和离子强度等）对改性材料吸附四环素的影响。由于材料的配体不同和金属离子引入的不同,材料对TC的吸附效果排序为:CMN-Ui O>MN-Ui O>Ui O-66,这表明氨基和金属离子引入的确改变了吸附剂的吸附性能。MN-Ui O和CMN-Ui O对TC的吸附等温线实验表明其符合朗格缪尔（Langmuir）吸附等温模式,其吸附动力学数据更符合伪二级动力学模型,热力学实验的结果表明其对TC的吸附皆是一个自发的吸热过程。p H值对TC的吸附存在影响,当p H=7～8时MN-Ui O的吸附能力最优;当p H=8～9时CMN-Ui O的吸附能力最优。MN-Ui O和CMN-Ui O皆可以有效地再生和重复使用5次以上。此外,MN-Ui O和CMN-Ui O应用于河水和污水厂尾水的去除率均高于80%,这表明两个材料在废水处理中皆具有广阔的应用前景。初步获得了两种改性吸附材料吸附去除污水中TC的吸附机理。对TC抗生素的吸附是一个复杂的过程,MN-Ui O和CMN-Ui O中的-NH2和Zr-O键在水中对TC的吸附中起重要作用,同时主要的吸附机理应是氢键合力作用、静电吸附作用和酸碱相互作用等多种机制共同驱动。Ce、Mn双金属改性材料较Mn单金属改性材料吸附效能提升更大,Ce和Mn二元组分之间的协同效应可能与过渡金属与TC分子之间的强化学键合力有关,这有效提高了材料的吸附效率。本研究通过溶剂热法引入官能团和金属离子制备的金属有机骨架吸附剂具有吸附容量高、水热稳定性好的特点,通过静电,π-π键和疏水等作用促进了对TC这类典型抗生素的吸附,为污水中痕量抗生素的去除提供了一种可供选择的方法。
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