N6-甲基腺嘌呤(m~6A)是一种甲基化修饰碱基，广泛存在于细菌、原核生物和低等真核生物中，它在生物体中有着非常重要的生物学功能。但是在高等动物中，尤其是哺乳动物中是否存在还未被检测出来。它可以与正常碱基发生错配，从而改变碱基间氢键的作用模式，使DNA的二级结构发生了改变，降低了DNA的稳定性。因此研究N6-甲基腺嘌呤和DNA碱基相互作用，以及设计新型荧光探针分子用于检测N6-甲基腺嘌呤具有重要的意义。本论文应用量子化学对其相互作用本质及其检测原理进行了系统的分析。主要内容如下：应用了MP2的理论方法，研究了气相和水溶液中N6-甲基腺嘌呤和正常DNA碱基的相互作用，结果表明N-CH3改变了氢键的作用方式，它不仅可以和胸腺嘧啶配对，还可能和其它的正常碱基发生错配，降低了DNA的稳定性。并且应用了AIM理论、NBO分析和WBI键级研究了氢键的性质，氢键的性质主要从二阶稳定化能、电子密度拓扑性质和WBI键级来分析，同时考察了几何构型、氢键强弱、相互作用能之间的关系。碱基对trans-m~6A:G和trans-m~6A:C的相互作用能最小，所以它们是最稳定的，这说明了m~6A易与G和C发生错配，正常DNA碱基优先和trans-m~6A配对。此外，和m~6A配对增大了正常碱基对的相互作用能，这在理论上解释了N6位甲基化DNA的不稳定性，溶剂化效应能更显著地降低碱基对的稳定性。设计了6种用于检测N6-甲基腺嘌呤的荧光探针分子(BF、xBF、yyBF、J-AT、xJ-AT和yyJ-AT)，在B3LYP水平上，对荧光碱基类似物与腺嘌呤和N6-甲基腺嘌呤的相互作用进行了研究，并利用AIM理论和NBO分析确定碱基对的氢键作用方式和能力。结果表明新设计的这几种碱基类似物保留了原有碱基对的氢键作用方式和稳定性。利用CIS和TD-DFT方法研究了这些新型碱基类似物的吸收光谱和发射光谱，结果表明经过扩萘环(yyBF和yyJ-AT)和苯环(xBF和xJ-AT)的碱基类似物有了更大的共轭体系，其吸收光谱和发射光谱均发生了红移。对这6种荧光碱基类似物与腺嘌呤和N6-甲基腺嘌呤相互作用后的电子光谱性质进行了研究，从理论上判断这些碱基类似物是否适合用于检测N6-甲基腺嘌呤。通过对碱基对的吸收光谱和发射光谱的研究发现，虽然扩萘环的碱基对(yyBF和yyJ-AT)有更强的荧光，但是由于其和单体的最大荧光波长一致，所以不适合应用于检测腺嘌呤甲基化，而扩苯环和未扩环的碱基不仅具有较强的荧光，而且它们与腺嘌呤和N6-甲基腺嘌呤作用后的荧光波长改变很大，因而从理论说适合用于N6-甲基腺嘌呤的检测，其中苯扩环的荧光探针分子优于不扩环的，更适合用于检测m~6A。