介电弹性体在人工肌肉、驱动器以及发电机等方面具有广泛的应用。而聚氨酯(PU)体系更是具有单体多样化的特点以及软硬段交替排列的独特结构,使其具有可调性。本论文主要围绕以下几个方面展开:(1)以聚酯多元醇作为软段合成了聚酯型聚氨酯弹性体(PU),分析软段结构对其微相分离结构以及相关性能的改善。研究结果表明,软段结晶度大小顺序为:聚己内酯二醇(PCL)<聚己二酸丁二醇酯二醇(PBA)<聚己二酸己二醇酯二醇(PHA),软段的结晶行为对聚氨酯弹性体的结构影响较大,进而影响相关性能。当提高软段结晶能力时,PU的弹性模量和击穿强度随之增加,但是相分离结构出现的几率降低,断裂伸长率、介电常数以及驱动面积应变均呈现下降趋势,弹性回复性能也变差。(2)不同硬段含量聚氨酯弹性体的合成,分析了硬段含量对PU的相分离结构和相关介电、力学性能产生的影响。实验结果证实,当聚氨酯中加入硬段的含量从20%增长到40%时,聚氨酯弹性体的微相分离结构得到改善,硬畴的尺寸增加,硬段中氢键的作用力及其结晶能力增强,弹性模量和击穿强度得以增加,但是断裂伸长率、介电常数和驱动面积应变均略有降低,弹性回复性能也变差了。(3)PCL和聚二甲基硅氧烷(PDMS)双软段制备有机硅改性聚氨酯弹性体,研究了PDMS含量对PU微相分离结构和性能的影响。研究结果表明,PDMS的引入可以改善PU的微相分离程度,降低PCL的结晶度,促进硬段中氢键的形成。随着PDMS的增加介电常数略微降低,但是击穿强度明显提高;PDMS含量为5wt%时,击穿强度能够达到90.9kV mm-1。(4)以PCL和聚己内酯四元醇(PCL-410)为双软段制备了一系列含有多官能度多元醇的聚氨酯弹性体,并探究了 PCL-410含量和分子结构对PU微相分离结构与性能的影响。研究结果表明,PCL-410的引入显著降低了软段的结晶度和聚氨酯弹性体的杨氏模量,当PCL-410 的含量为 40%时,杨氏模量为 1.5 MPa,与未加入PCL-410 的聚氨酯弹性体相比降低了89%,而且介电常数与驱动面积应变都有提升,PCL-410含量为40%时,介电常数达到了8.0(1@kHz)。总之,改变软段的类型以及调控其化学结构可对聚氨酯弹性体的相分离结构以及介电性能产生一定的影响。