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金属纳米颗粒具有较高的表面活性和大的比表面积,被广泛用作催化剂。但金属纳米颗粒属于亚稳态材料,对周围环境特别敏感,尽管使用稳定剂,仍会出现聚集现象,使催化活性明显降低。沸石咪唑酯骨架材料是一类以咪唑或其衍生物为配体的特殊金属有机骨架结构材料,具有较大的比表面积、均一可调的孔道和优异的稳定性,可作为催化剂的载体,其孔结构可以提供主体环境,用以包裹或装载金属纳米颗粒,抑制金属纳米颗粒的团聚或流失,提高其催化性能。课题组前期在室温下水中合成了新型沸石咪唑酯骨架材料ZIF-L,ZIF-L为叶片状层状结构,具有独特的枕形空腔,其相邻的两个单元通过氢键相连,平行单元间距离为3.97(A),枕形空腔为6.64(A)。这种独特的孔结构使得ZIF-L可作为催化剂的载体。本文采用自组装法以新型ZIF-L为载体制备Pd@ZIF-L催化剂,以对硝基苯酚还原及不同动力学直径的烯烃加氢反应考察催化剂的催化性能。主要从以下两个方面展开研究: 首先,采用自组装法在ZIF-L晶体不断形成过程中吸附PVP包裹的Pd纳米颗粒制得Pd@ZIF-L催化剂。采用XRD、FESEM、HRTEM、N2吸附-脱附、TG、FT-IR、XPS等表征手段对其进行物性表征,并以对硝基苯酚还原制对氨基苯酚为模型反应研究其催化性能,最后以不同动力学直径的烯烃加氢反应考察催化剂的选择性催化加氢性能。结果表明:Pd@ZIF-L催化剂为独特的十字体形貌,Pd纳米颗粒均匀地分散在ZIF-L载体上,且Pd纳米颗粒的加入没有影响ZIF-L的微观结构。Pd@ZIF-L催化剂对于硝基苯酚加氢反应具有很好的催化活性和稳定性,对于不同动力学直径的烯烃加氢反应体现了其优异的分子筛分选择性催化功能。 其次,对Pd@ZIF-L催化剂的制备条件进行了详细优化,考察制备条件和催化性能间的响应关系。结果表明:Pd@ZIF-L催化剂的微观结构及催化性能受Pd纳米颗粒制备条件及催化剂制备条件的影响,最佳制备条件为:PVP/Pd摩尔比20、Pd纳米颗粒还原浓度10 mML、Pd纳米颗粒还原时间4h、2-MeIM/Zn2+摩尔比20、PVP/Zn2+摩尔比2、搅拌时间1 min、反应时间48 h、反应温度30℃。