钙钛矿化合物LaFeO3的制备及其光催化性能的研究

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LaFeO3钙钛矿型(ABO3)复合氧化物是一种具有多种特殊物理化学性能的新型无机非金属材料,在光催化领域具有重要的应用前景。本论文通过用柠檬酸络合法,红外辅助溶胶—凝胶法,柠檬酸—乙二醇络合法和沉淀法制备LaFeO3催化剂,通过XRD、UV-Vis DRS、PL和SEM等手段对样品进行表征,以罗丹明B为目标降解物,考察催化剂的可见光光催化活性。研究表明:这4种方法均能制备单一的钙钛矿型LaFeO3催化剂,其中,共沉淀法制备的催化剂具有最大的晶粒尺寸,最小的比表面积,仅为0.4 m2/g,显示出最强的光催化活性;在可见光照射下反应140 min,罗丹明B的脱色率达到53.6%。柠檬酸络合法制备的催化剂的比表面积最大,为8.1 m2/g,但其脱色率仅为9.0%。由此可推断,小的颗粒和高的比表面积并不是总有利于催化剂的光催化活性,大的晶粒和规整的表面形貌等对催化活性也具有决定性的影响。对催化剂的制备方法进行细化,研究得出:沉淀剂过量50%,采用400-800-6h的方式可更快,更省的制备催化剂,重复性好。溶液pH值影响悬浮颗粒的分散程度,从而影响有机物的光催化降解效率。实验发现:制备的催化剂的等电点位于pH=4.2,调节降解染料溶液的pH<4.2,此时催化剂表面羟基化程度很高而带有正电荷,二者在该范围内会互相吸引,大量染料分子被吸附在催化剂表面,在光辐射下,染料分子经过先被吸附后被催化的过程,直至被完全降解为CO2和H2O,催化效率较高。在合成LaFeO3催化剂的基础上,对催化剂进行改性,区别于以往的方法,我们对合成好的催化剂用硝酸盐进行简单的后处理。实验表明:融盐后处理的LaFeO3催化剂的光催化活性都有很大的提高,光催化活性顺序为:LaFeO3-K>LaFeO3-Na>LaFeO3-Li>LaFeO3-K0>LaFeO3>P25。其中LaFeO3-K降解100 mg/L酸性红R水溶液,60 min的降解率为98%,远远高于P25。
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