改性累托石的制备及其对复合污染的吸附研究

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随着养殖业的快速发展,抗生素和重金属添加剂过量使用,使养殖场排放的废水中含有大量抗生素及重金属。不仅如此,垃圾渗滤液、动物粪污以及污水灌溉等过程均会产生复合污染废水。复合污染废水进入环境,会使一些微生物产生抗性基因,这些抗性基因导致某些致病菌对药物产生抗性,进而对人类产生威胁。本文选取广泛应用的盐酸四环素(TC)和对生物毒害较大的铅(Pb(Ⅱ))作为研究对象,研究了单一及复合污染。TC-Pb(Ⅱ)废水常用的处理方法有吸附法、光催化法、生物法及综合处理法。粘土矿物作为吸附剂一直是吸附法处理废水的研究热点。累托石作为湖北特有、价廉易得的吸附剂,被广泛用于废水处理研究。目前的研究大多为100500℃内煅烧对累托石吸附性能的影响,而高温煅烧对其结构和吸附性能的影响关注较少,但高温煅烧对粘土矿物的结构和性能有着重要影响。此外,累托石在高温煅烧条件下对TC-Pb(Ⅱ)复合污染的吸附行为和机理的相关研究更少。本文以改性累托石为吸附剂,选取Pb(Ⅱ)和TC为研究对象,研究了累托石在高温煅烧下结构变化规律及其对吸附性能的影响,探讨累托石在复合污染下的吸附行为和机理,为废水处理及累托石的应用提供了科学依据。本论文的主要工作如下:(1)将累托石进行高温煅烧(5001000℃),研究了温度对累托石结构的影响。煅烧温度高达800℃时,累托石的特征衍射峰逐渐消失,层状结构发生坍塌;700℃煅烧钠化累托石(700℃Na-REC)电负性最大。(2)对时间、pH、温度、共存离子对700℃Na-REC吸附Pb(Ⅱ)和TC的影响进行研究。累托石吸附Pb(Ⅱ)或TC的过程均较符合Langmuir和准二级动力学方程。吸附Pb(Ⅱ)3 h时反应达到平衡,去除率为95%;溶液中Ca2+、Mg2+、Na+、K+的存在,对吸附均为抑制作用。吸附TC 25 h达到平衡,去除率为88%;K+对TC的吸附抑制作用明显强于Na+。吸附Pb(Ⅱ)或TC后,吸附剂结构不变、层间距增大,XRD图谱上出现Pb(Ⅱ)或TC的衍射峰,C、O元素的半峰宽和峰面积均发生明显变化。(3)研究了pH、比例及时间对700℃Na-REC吸附Pb(Ⅱ)-TC复合污染的影响。在共存体系中,两者为互相促进作用,均可用准二级动力学和Langmuir等温吸附模型描述。吸附复合污染后,吸附剂结构未发生显著性变化,但层间距增大,FT-IR谱图上出现-NH3和-C=C-的吸收峰,XRD出现Pb(Ⅱ)和TC的衍射峰,C、O、N元素的半峰宽和峰面积均发生变化。
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