氢气是一种理想的清洁能源,对环境没有任何的污染,近些年来,氢能源的开发引起了广泛的关注。在传统制取富氢途径中,甲烷水蒸气重整（SMR）的研究尤为重要,SMR是目前工业上较成熟的制氢工艺,但是甲烷水气重整反应是一个强吸热反应,工业上要提高甲烷的转化率,就必须在高温（800～900℃）下进行反应,可是高温意味着会消耗更高的能源以及需要更好材质的反应器,从能源和经济两方面考虑都不利于工业化生产。因此,当今甲烷水蒸气重整制氢技术研究的热点在于开发一种有效降低能耗且低温高活性、抗积炭性能好的催化剂。本研究以碳酸氢铵为沉淀剂制备了RZrO_x复合氧化物载体,其中R=Tb,Er,Dy,Y,Pr,采用浸渍法将活性组分Ni负载到RZrO_x复合氧化物载体上制备了Ni/RZrO_x系列催化剂。详细考察了镨锆比例对Pr_xZr_1-xO_y（x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5）复合载体以及Ni/Pr_xZr_1-xO_y系列催化剂的结构和性能的影响;考察了Ni含量对a Ni/PrZr₄O_x（其中a为活性组分Ni的质量分数,镨锆物质的量的比为1:4）系列催化剂性能的影响。也比较了共沉淀法制备的Ni-R-ZrO_x系列催化剂（R=Tb,Er,Dy,Y,Pr）的氧化还原性和催化活性。研究了共沉淀法制备的Er_（1-x）Pr_xFeO₃（x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9）系列载体及浸渍法负载镍制备的Ni/Er_（1-x）Pr_xFeO₃系列催化剂的结构和性能。X射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）及程序升温氧化（TPO）等技术被用于催化剂的表征;甲烷水蒸气重整制氢反应在微型固定床反应器中进行,评价了催化剂催化甲烷水气重整反应的活性和选择性。Ni/RZrO_x系列催化剂的研究表明,稀土离子的掺杂使其与锆离子形成的复合氧化物具有立方晶格结构,稀土离子进入ZrO₂晶格,并引起ZrO₂晶格膨胀;处于ZrO₂晶格中的稀土离子不易被氢气还原。稀土与锆形成的复合氧化物作为载体负载Ni制备的催化剂在SMR反应中表现出了较高的催化活性、高温稳定性以及良好的抗积炭能力。研究表明,在Ni/RZrO_x系列催化剂中掺Pr助剂的催化剂在SMR反应中表现出来的催化活性最佳,在反应温度650℃时,CH₄转化率达到94%,H₂在反应后混合气体中的摩尔百分比达到78.4%。Ni/Pr_xZr_1-xO_y系列催化剂的研究表明,Pr掺杂到二氧化锆中有助于催化剂活性镍组分分散存在,可防止催化剂在高温反应过程中烧结失活,还可以提高催化剂的抗积炭能力。另外,催化剂在甲烷水气重整反应中的活性和选择性以及催化剂的氧化还原性质均受镨锆配比的影响,当Pr/Zr=2/8时,催化剂的活性和氢气选择性是最高的。aNi/PrZr₄O_x系列催化剂的研究表明,aNi/PrZr₄O_x系列催化剂中氧化镍的特征衍射峰半峰宽随着Ni含量的增加而减小,Ni的平均晶粒尺寸增大;在400～800℃反应温区,20Ni/PrZr₄O_x催化剂的活性是最好的,CH₄转化率达到99.19%,H₂在反应后混合气体中的摩尔百分比达到81.94%。20Ni/PrZr₄O_x催化剂载体ZrO₂的主衍射峰随着焙烧温度的增加先增大后减小,700℃煅烧制得的20Ni/PrZr₄O_x甲烷转化率和H₂在反应后混合气体中的摩尔百分比最高,分别达到99.93%和88.47%。在水/碳比=5的工艺条件下,20Ni/PrZr₄O_x催化剂用于甲烷水蒸气重整中的氢选择性是最高的,达到92.1%,高的水碳比有利于抑制积炭的生成。在Ni-R-ZrO_x系列催化剂的研究中,共沉淀法制备的不掺助剂的催化剂中没有单斜相的ZrO₂。在同一反应温度下掺铒助剂的催化剂活性是最高的,反应温度650℃时,甲烷转化率都达到98.94%,H₂在反应后混合气体中的摩尔百分比达到85.9%。同样的反应温度条件下,Ni/RZrO_x系列催化剂掺Pr助剂的活性和H₂在反应后混合气体中的摩尔百分比是最高的,分别达到94%和78.4%,同时,催化剂的催化性能也没有共沉淀法制备的N-E-Z的强,说明催化剂的活性很大程度上受制备方法的影响。在Ni/Er_（1-x）Pr_xFeO₃系列催化剂的研究中,催化剂的晶胞结构随着掺杂量Pr的增加可能发生了变化,导致催化剂结晶程度降低,催化剂变得容易还原,出现还原温度降低的现象。当Er/Pr达到1:1时,催化效果是最好的,即Ni/Er_0.5Pr_0.5FeO₃催化剂在750～800℃温区内,催化剂活性是最高的,甲烷转化率达到87.91%。随着温度的升高,催化剂的衍射峰逐渐变得尖锐,催化剂晶粒尺寸增大,催化剂的结晶度也随之提高。当Ni/Er_0.5Pr_0.5FeO₃催化剂的煅烧温度为700℃时,催化剂甲烷的转化率和H₂在反应后混合气体中的摩尔百分比都是最大的,分别达到90.68%和86.27%。