论文部分内容阅读
氮氧化物是一种常见的大气污染物,对周围环境和人们健康造成了很大的危害。低温SCR技术因具有运行能耗低、易对现有锅炉烟气净化系统改造等优点,引起人们广泛的关注。所以研究具备低温活性窗口宽、耐硫耐水性能好的催化剂极有意义。本文制备了无钒环保型Mn-Ce/TiO2低温催化剂用于脱硝研究,并通过金属元素掺杂改性进行耐硫耐水研究,最后考察了低温催化剂与等离子体协同脱硝效果。首先,本文利用浸渍法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂,对其进行脱硝稳定性和耐硫耐水评价。研究发现,该催化剂具有良好的低温脱硝活性,100℃时即可达到90%的脱硝效果;160℃下NOX接近完全脱除,220℃时脱硝效率在94%左右,且72 h内保持不变。水对催化剂的影响较小,主要表现为竞争吸附。催化剂的耐硫性能较差,50 ppm的SO2在8 h内可使脱硝效率下降至40%左右且停硫后脱硝活性不可恢复。研究还发现催化剂失活过程可分为两个阶段,第一阶段SO2对脱硝效果的影响主要表现在竞争吸附上,第二阶段使催化剂永久性失活。其次,本文为了提高Mn-Ce/TiO2催化剂的低温耐硫性能,进行了金属元素X(Fe、Sb、Sn)掺杂改性,Sb掺杂可提高抗硫性能。在含水含硫条件下,对比了Mn-Ce/TiO2催化剂和Sb掺杂催化剂的脱硝效果,发现Sb掺杂催化剂的脱硝稳定性明显提升。最后,研究了催化剂协同介质阻挡放电等离子体的脱硝效果。研究发现,电源放电频率对反应器电压、放电功率和脱硝效率有很大的影响,优选了协同脱硝的工艺参数。实验研究了氨和硫添加对等离子体脱硝反应效果的影响,氨和氨硫同时添加可提高脱硝效率,单独的硫添加降低了脱硝效率。协同脱硝效果在NO/O2/N2、NO/O2/N2/NH3、NO/O2/N2/SO2和NO/O2/N2/NH3/SO2四种反应体系下均优于单独等离子体脱硝,且随着氨浓度的增加协同效果增强,随着硫浓度的增加协同效果降低。