镍锰水滑石层间距调控及其CeO2复合材料的储能应用

来源 :辽宁工程技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:aiwan88
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水滑石因具有廉价、无污染、合成简单、板层离子可调、层间离子可交换和较高理论比电容等优点有望成为广泛应用的超级电容器电极材料。但水滑石易产生片层堆叠,会减小电化学活性位点面积,降低电化学反应速率,降低比电容和倍率性能;同时水滑石导电性能差,也会降低倍率性能和循环稳定性。因此,调节层间距,研究层间距对结构和电化学性能的影响,将水滑石与容易产生价态变化的CeO2复合提高倍率性能和循环稳定性对水滑石电极材料的推广应用具有重要意义。通过一步水热法合成了片层纤薄、无杂质的花状镍锰水滑石,采用XRD、SEM、TEM、XPS、氮气等温吸附脱附和电化学工作站研究了样品的成分、结构和电化学性能,获得最佳合成比Ni:Mn:乌洛托品为3:3:2。该样品具有最高比电容1564.9F/g(1A/g),容量保持率为62.7%(20A/g循环1000次),组装成混合电容器的最大能量密度为34.43Wh/kg,最大功率密度为25303.2W/kg,容量保持率为116.8%(10A/循环5000次)。在上述最佳工艺基础上,以十二烷基磺酸钠为插层剂,合成了双层间距和单层间距结构镍锰水滑石,揭示了层间距调控机理:随着十二烷基磺酸钠用量增大,层间十二烷基磺酸根数量不断增多,先出现硝酸根、十二烷基磺酸根同时插层的双层间距结构,再出现十二烷基磺酸根单独插层的单层间距结构。层间距29(?)的样品,具有最高比电容1994.4F/g(1A/g)和1282.7F/g(20A/g),组装成混合电容器的最高能量密度为46.5Wh/kg,最大功率密度为18933.7W/kg,容量保持率为82.8%(10A/循环5000次)。以尿素为沉淀剂,保持尿素用量低于化学反应计量比,调节水热反应时间,获得体系自生阴离子碳酸根单独插层的单层间距结构和碳酸根、硝酸根两种阴离子同时插层的双层间距结构。阐明了高离子浓度和大电荷密度的阴离子优先插层机理。反应2h的双层间距样品具有最大比电容2206.0F/g(1A/g),反应4h的双层间距样品具有最佳倍率性能。反应4h样品组装成混合电容器的最高能量密度为55.9Wh/kg,最大功率密度为20257.5W/kg,容量保持率为90.5%(10A/循环5000次)。在最佳一步水热合成方法基础上,向反应体系添加硝酸铈合成得到了镍锰水滑石/CeO2复合材料,显著提高了比电容、倍率性能和循环性能。添加硝酸铈0.1mmol的样品具有最大比电容 1956.0F/g(1A/g)、1261.4F/g(20A/g),容保持率为 82.7%(20A/g循环1000次),较镍锰水滑石提高20%,组装成混合电容器的最高能量密度为51.8Wh/kg,最大功率密度为20820.6W/kg,容量保持率为96.9%(10A/循环5000次)。该论文有图45幅,表13个,参考文献185篇。
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