【摘 要】
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溶解性有机质(DOM)是自然环境中广泛分布且极具活性的组分,参与了众多生物地球化学过程,主要包括吸附解吸、氧化还原、沉淀溶解以及微生物的新陈代谢等。水铁矿是土壤和沉积物中常见的具有巨大比表面积和发达孔隙结构的铁氧化物。DOM在水铁矿上的吸附分馏是常见的地球化学过程之一,影响着DOM的化学组成和性质。磷酸根(PO43-)是自然环境中一种常见的含氧阴离子,可以与DOM竞争水铁矿表面的羟基位点,从而影响
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溶解性有机质(DOM)是自然环境中广泛分布且极具活性的组分,参与了众多生物地球化学过程,主要包括吸附解吸、氧化还原、沉淀溶解以及微生物的新陈代谢等。水铁矿是土壤和沉积物中常见的具有巨大比表面积和发达孔隙结构的铁氧化物。DOM在水铁矿上的吸附分馏是常见的地球化学过程之一,影响着DOM的化学组成和性质。磷酸根(PO43-)是自然环境中一种常见的含氧阴离子,可以与DOM竞争水铁矿表面的羟基位点,从而影响到DOM的吸附分馏,进而影响到DOM的化学组成以及DOM与重金属的络合特性。因此,厘清DOM在矿物上吸附分馏的影响因素,尤其是PO43-与DOM的竞争作用,将有助于加深我们对DOM和重金属环境行为的认识,对于预测自然环境中碳循环以及重金属污染的风险评估与控制有着十分重要的意义。本研究综合应用多种光谱手段(紫外可见光光谱法(UV-Vis)、傅里叶变化红外光谱法(FTIR)和同步荧光光谱)并结合二维相关光谱(2DCOS)分析、电位滴定法以及WHAM 7模型来探究PO43-对富里酸(FA)在水铁矿上吸附分馏时的竞争作用以及该竞争作用对FA与Cu或Pb络合特性的影响。结果表明,PO43-会与FA中的芳香性组分、发色基团、酸性官能基团(如羧基和酚羟基)和荧光组分竞争水铁矿上的吸附位点,使得这些组分或基团的含量在溶液相中明显增加,从而使得FA的不同组分在矿物-水界面上的分布发生改变;另外,2DCOS分析结果表明,PO43-与FA不同组分的竞争具有先后顺序:类富里酸(350 nm)>类胡敏酸(460 nm);类富里酸(350 nm)>类富里酸(305nm)。FA在水铁矿上吸附分馏的过程中,PO43-对FA的竞争作用增强了FA对Cu和Pb的络合能力,但是此过程并不会改变Cu和Pb与FA不同组分的结合顺序(Cu:类富里酸(305 nm)>类富里酸(350 nm)>类胡敏酸(460 nm);Pb:类胡敏酸(400 nm)>类富里酸(350 nm);类胡敏酸(400 nm)>类胡敏酸(460 nm))。综上所述,本研究有助于加深我们对DOM-矿物-重金属的复杂体系中DOM与重金属络合特性的理解。
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