【摘 要】
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本论文作为国家自然科学基金项目“电场效应与催化湿式氧化协同作用的机理研究(编号50378066)”的子课题,研究对象是负载型粒子电极的制备、筛选和优化设计。研究过程中,对粒子
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本论文作为国家自然科学基金项目“电场效应与催化湿式氧化协同作用的机理研究(编号50378066)”的子课题,研究对象是负载型粒子电极的制备、筛选和优化设计。研究过程中,对粒子电极的电催化作用和模拟废水苯酚溶液的降解机理进行了初步探索。 设计了圆筒状复极性三维粒子电极反应器。粒子电极选用以13X分子筛和γ-Al2O3负载第一过渡系金属氧化物形式,制备方法为浸渍法。经过比较,确定以γ-Al2O3作为载体更为适宜;负载的活性组分以Mn、Sn两种效果更好。进一步的优化设计,确定了制备条件为:浸渍溶液Mn、Sn之比为摩尔比2:1;焙烧温度为823K(550℃)。这样制得的粒子电极电催化活性高,稳定性好。采用BET、SEM、XRD对粒子电极进行了表征。 研究了三维粒子电极电催化降解苯酚的影响因素。处理浓度为200mg·L-1的模拟废水时,经济有效的处理条件是:恒电压为6.5V,空气气速0.5L·min-1,电解质(Na2SO4)浓度为0.025mol·L-1,不加酸碱调节pH值,25℃常温反应。苯酚去除率大于90%,TOC去除率大于80%。 粒子电极的电催化作用来源于负载的金属氧化物催化水的分解产生羟基自由基的反应。添加自由基清除剂的实验证明了自由基在反应中的作用。苯酚的降解是苯酚在阳极直接放电氧化和自由基间接氧化两种方式的结合。通过紫外扫描和GC—MS检测中间产物,证实了苯酚的电催化氧化降解机理。复极性三维粒子电极的电催化的特点和机理是进一步研究的方向。
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