【摘 要】
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乙酸乙酯是一种毒性较低的挥发性有机污染物。它作为传统苯系工业溶剂的替代品,发展迅速,被广泛应用到各种制造业。乙酸乙酯的过量排放对生态环境质量和人体健康都会造成严重危害。本文以高效催化氧化去除乙酸乙酯为目标,制备了一系列碳纳米管（CNTs）负载过渡金属氧化物催化剂,深入研究了它们催化氧化乙酸乙酯的性能表现。本文先以CNTs为催化剂载体,通过浸渍和蒸发法制备了负载型过渡金属氧化物催化剂。钴氧化物相比锰
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乙酸乙酯是一种毒性较低的挥发性有机污染物。它作为传统苯系工业溶剂的替代品,发展迅速,被广泛应用到各种制造业。乙酸乙酯的过量排放对生态环境质量和人体健康都会造成严重危害。本文以高效催化氧化去除乙酸乙酯为目标,制备了一系列碳纳米管（CNTs）负载过渡金属氧化物催化剂,深入研究了它们催化氧化乙酸乙酯的性能表现。本文先以CNTs为催化剂载体,通过浸渍和蒸发法制备了负载型过渡金属氧化物催化剂。钴氧化物相比锰和铈氧化物催化剂表现出高催化活性。优化催化剂负载量的结果表明,10Co/CNTs为最佳催化剂。为提高催化剂的催化活性,制备了6Co-4Ce/CNTs,6Co-4Mn/CNTs和3Co-7Mn/CNTs三种复合氧化物催化剂。乙酸乙酯氧化实验表明,3Co-7Mn/CNTs表现出比10Co/CNTs催化剂更优的性能。3Co-7Mn/CNTs可在195°C下完全去除100 ppm乙酸乙酯(100000 m L·g-1·h-1),并获得96%的二氧化碳选择性,且催化稳定性良好。锰的加入提高了3Co-7Mn/CNTs中金属氧化物的相互作用,有利于金属氧化物的分散。3Co-7Mn/CNTs含有丰富的Co3+,Mn3+和表面活性氧物种,有利于乙酸乙酯的催化氧化。为进一步提高催化剂中载体与氧化物之间的相互作用,制备了CNTs原位负载二氧化锰催化剂（Mn O2-CNTs）。Mn O2负载量会影响Mn O2-CNTs的形貌,孔结构和热稳定性。负载量过高时,大量Mn O2会覆盖住CNTs的表面结构,使催化剂主要表现出Mn O2的性质,进而降低乙酸乙酯催化活性。4Mn O2-CNTs有着最佳负载量,在160°C下可实现100%的乙酸乙酯去除率和99%的二氧化碳选择性,在连续反应50 h后,催化性能无明显变化。与活性炭基催化剂对比,CNTs的载体性质有利于催化剂氧化乙酸乙酯。4Mn O2-CNTs的热稳定性良好,Mn O2与CNTs有着最佳的相互作用,提高了催化剂中Mn3+和表面活性氧物种的相对浓度,促进了乙酸乙酯的催化氧化。
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