碳纳米管（Carbon nanotube,CNT）作为典型的低维纳米材料,以其独特的原子结构和优异的力学特性成为制备高性能材料的理想构筑单元。近年来,一些学者采用多种“自下而上”的制备方法将CNT组装为宏观结构,以期将CNT在纳米尺度下的优异性能拓展到其组装的宏观结构材料中。由于不同的生长和组装方法,CNT通过物理或化学方法随机地连接在一起,形成结构特征多样、尺度特征分明的CNT网络。经过持续的努力,人们在CNT网络材料的制备方面虽取得了诸多重要进展,但是它们的力学性能仍然比单根CNT低2～3个量级,如何建立CNT网络微结构特征与其宏观力学性能之间的定量关系对优化设计CNT网络是至关重要的,而采用全原子分子动力学方法研究CNT网络微结构演化及其力学性能在计算尺度上面临极大的挑战。本文基于已有的碳-碳原子之间第二代REBO势函数（Reactive Empirical Bond-Order interatomic potential）,根据粗粒化映射规则和能量相等原理,构建了完整的CNT非线性粗粒化势函数参数体系。同时,将该非线性粗粒化势函数参数体系用于研究CNT网络的非线性力学行为,建立其微结构与宏观力学性能之间的定量关系,为指导CNT宏观结构的优化设计提供理论支撑。主要内容如下:（1）首先,基于已有的碳-碳原子之间第二代REBO势函数,利用分子力学模型及其发展而来的杆-簧模型得到了全原子CNT在拉伸、压缩和弯曲下的能量-应变曲线。然后,建立了CNT完整的非线性粗粒化势函数体系。根据能量相等原理,用上述粗粒化势函数体系中的键结势能项（bonded potential）方程拟合全原子能量曲线,得到各种（n,m）CNT的粗粒化键结势函数参数。其次,基于碳-碳原子范德华相互作用势函数方程,引入原子密度概念（即:碳管单位表面积上分布的碳原子数）,利用连续介质力学方法得到平行/交叉CNT间粘结能的解析解,同时使用Lennard-Jones（LJ）18-24描述粗粒间非键结作用,利用连续介质力学方法得到平行/交叉CNT粗粒化的粘结能解析表达式,并拟合上述CNT间粘结能解析解得到非线性粗粒化非键结势函数（non-bonded potential）参数体系。考虑CNT粗粒化模型的错位（staggered）现象,针对不同半径的CNT给出了粗粒键平衡键长合理取值范围。最后通过对比CNT静力学和动力学性能的全原子分子动力学模拟验证了该粗粒化非线性势函数的准确性,且采用该粗粒化模拟方法的计算效率比采用全原子方法提高了2～3个量级。（2）基于碳-碳原子第二代REBO势函数和本文建立的CNT非线性粗粒化势函数,通过全原子和粗粒化分子动力学方法模拟了CNT及其管束的横向拉伸（transverse tension）行为,并考虑了CNT半径、手性、长度和探针压头半径对其横向拉伸性能的影响。结果显示,粗粒化分子动力学模拟在保证计算结果准确的前提下,计算效率相比全原子分子动力学模拟提高了2～5个量级。通过设置管束中CNT不同的初始应力,再现了实验中CNT管束阶梯状下降的应力-应变曲线,同时,本文发现CNT管束中CNT手性也是产生阶梯状应力-应变曲线的重要因素。考虑CNT手性对其管束力学性能的影响,使用韦伯分布模型预测了CNT管束的抗拉强度最高可达90 GPa。（3）根据半晶体晶格（semi-crystalline lattice）方法,并结合概率统计原理构建了不同交联密度的CNT网络粗粒化模型。基于粗粒化分子动力学方法模拟了交联CNT网络的非线性力学行为,揭示了不同应变下不同交联密度CNT网络微结构演化规律、载荷传递方式及其断裂模式。结合图论中复杂网络的连通性理论,将网络中CNT看作“点”而交联为“线”,发现了决定CNT网络载荷传递路径的三个交联密度阈值:渗流阈值、连通阈值和饱和阈值。当交联密度大于渗流阈值时,CNT网络形成交联连接的连续载荷传递路径,并出现由CNT拉伸变形主导的承载过程。当交联密度大于连通阈值时,网络中所有CNT通过交联连接形成一个“连通”团簇,并出现以CNT弯曲为主导的承载过程。当交联密度大于饱和阈值时,CNT网络强度接近CNT载荷传递极限,CNT网络以接近“仿射变形”的方式承载。模拟计算得到的交联和非交联CNT网络强度与实验结果在量级上保持一致。对比不同交联密度的CNT网络内交联分布情况,提出了交联的“优先生成机制”:交联倾向生成于已交联的CNT间。改变交联强度,CNT网络交联密度的阈值效应始终存在。