过渡金属硫族化合物的高压研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:linnber
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超导电性因具有零电阻、完全抗磁性等特点具有巨大的应用价值,因而对于超导材料的探索和调控有重要的研究意义。特别是层状的硫族化合物材料,通过化学掺杂以及施加物理压力等方式可以有效地探索或调控超导电性,有助于我们理解若干基础物理问题,例如多种竞争序及其对超导配对的贡献,超导电性和电荷密度波的依赖关系等。本论文利用高压、低温、磁场等物性测量实验手段,选取层状硫族化合物超导系列材料以及拓扑半金属Rh Sn为研究对象,研究了电荷密度波和超导的依赖关系等问题,取得的创新性实验结果如下:1、系统研究了过渡金属硫族化合物2H-TaSe2-xSx(x=0,0.2,1)单晶在压力下的电阻率、交流磁化率、高压X射线衍射等物性,获得了2H-TaSe2-xSx单晶完整的温度-压力相图。随着压力增加,电荷密度波逐渐被抑制,超导相变温度得到了明显的提升并在临界压力以上趋于饱和。这与先前报道的电荷密度波和超导电性随硫含量和单轴压力的演化相图不同,并且压力下的最高超导相变温度是常压下最佳硫掺杂样品的两倍。此外,通过比较压力和硫掺杂两种调控手段,我们发现物理压力和掺杂引起的化学压力都可以通过晶格收缩促使电荷密度波向超导相转化。不同的是,化学掺杂会引入晶格无序,无序散射能熔化电荷密度波,提供更多的电子用于超导配对,从而提高超导相变温度,但随着电荷密度波被完全抑制后,无序散射反而会破坏超导配对,从而降低超导相变温度。2、研究了无序性和静水压对2H-TaS2单晶的电荷密度波和超导相的影响。在常压下,随着无序散射的增加,电荷密度波逐渐被破坏并向低温移动,使更多电子参与超导配对,超导相逐渐增强。但随着电荷密度波的消失,过度的无序散射会通过杂质散射抑制超导相变温度(Tc)。在压力作用下,对于干净样品,超导Tc具有穹顶型的压力依赖关系,在临界压力处,电荷密度波塌缩,超导Tc达到最大值9.15 K,同时,温度幂指数明显降低,温度的二次方系数提升了一个量级,表明费米面态密度明显增加。另外,交流磁化率上也观测到了压力诱导的电荷密度波到超导相的转化,表明电荷密度波和超导相之间存在竞争关系。对于无序性强的样品,超导Tc也呈现穹顶型的压力依赖关系,但在整个压力范围内没有在电输运上观测到电荷密度波相变,这可能是因为存在一些短程的电荷密度波和超导相竞争。3、详细研究了1T-Cu0.03TiSe2单晶的电阻率、磁阻和霍尔电阻随温度以及压力的演化,获得了单晶的温度压力相图。随着温度的降低,1T-Cu0.03Ti Se2在150K附近发生了电荷密度波相变,但是霍尔系数的符号为负且保持不变,可能是因为Cu离子掺杂后,电子数增多,成为整个温区的主导载流子。随着压力的增加,电荷密度波逐渐被完全抑制,随后超导态才开始出现,其电荷密度波与超导态是一种相互竞争的关系。在电荷密度波被抑制前后,其主导载流子由电子变为空穴,迁移率明显提升,库勒斜率趋于饱和,表明Cu0.03Ti Se2的费米面结构发生了明显的改变。这表明电荷密度波的消失和超导相的出现与费米面的结构密切相关。4、我们用水热法生长了层状四方相结构的SnO单晶,并详细表征了单晶物性以及压力效应。在常压下SnO具有很强的各向异性:面内电阻率普遍展示出金属绝缘体相变,而面外电阻率呈绝缘性,其各向异性电阻率比值随温度降低快速升高,最大可达400。霍尔系数为正,表明SnO是空穴载流子占主导的窄带隙半导体。比热结果显示SnO中存在低能声子振动模。另外,不同制备温度制备的SnO单晶其金属绝缘体相变温度与晶格参数比c/a,Sn原子坐标,化学压力效应有关。在立方六面压砧提供的静水压力作用下,SnO的绝缘基态逐渐被抑制,在4 GPa附近完全金属化,金属态的低温电阻率拟合指数n随压力增加逐渐从2增加到3。我们进一步利用金刚石压砧在极低温环境下观测到压力诱导的穹顶型超导电性,其最高超导相变温度与多晶样品的值相差不大。另外我们还发现SnO单晶的上临界场只有500 Oe,暗示了该类超导体可能是声子调制的弱耦合超导体。5、详细研究了具有新型手性费米子的拓扑半金属Rh Sn单晶的高压电输运行为。在常压下,Rh Sn单晶具有大的正磁阻。Rh Sn的电阻率随压力增加轻微降低,并且低温电阻率在磁场下有轻微的上翘趋势,但是磁阻随压力增加单调下降。我们用双带模型拟合非线性霍尔电导率发现载流子浓度随压力变化不大但空穴迁移率明显降低,实验结果表明其空穴迁移率的显著降低与磁阻以及剩余电阻率的变化有着密切联系。
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