【摘 要】
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随着社会生产对化石燃料的需求不断上升,环境污染和全球变暖等问题日益严重,电化学储能（EES）技术越发受到世界能源专家的青睐。在众多备选储能器件中,因具有大功率密度、快速充放电、耐高低温变化等优势,超级电容器（SC）成为目前研究热点的储能器件之一。硅作为地球第二丰度元素,具有优异的机械稳定性和较完善的制备工艺,以硅作为SC的衬底既可和现代硅工业相结合,又有利于所制备的电极与半导体器件集成,制备一体化
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随着社会生产对化石燃料的需求不断上升,环境污染和全球变暖等问题日益严重,电化学储能（EES）技术越发受到世界能源专家的青睐。在众多备选储能器件中,因具有大功率密度、快速充放电、耐高低温变化等优势,超级电容器（SC）成为目前研究热点的储能器件之一。硅作为地球第二丰度元素,具有优异的机械稳定性和较完善的制备工艺,以硅作为SC的衬底既可和现代硅工业相结合,又有利于所制备的电极与半导体器件集成,制备一体化器件。但是,硅电极本身比电容低,远不能满足实际需要。构建大空间结构的三维硅衬底并在其表面修饰多种高比电容的活性材料,利用各电极材料的优势,取长补短发挥协同作用,可形成性能突出的SC复合材料。本论文采用多种制备方法将聚3,4-乙烯二氧噻吩（PEDOT）与锰氧化物（MnOx）共同负载到大比表面积的SiNWs上,制得SiNWs/PEDOT@MnOx复合电极,经各参数优化,最终制得简单、低成本的多元复合硅基SC。1.溶液浸泡法制备SiNWs/PEDOT@MnOx复合电极采用金属辅助催化化学刻蚀（MACE）与四甲基氢氧化铵（TMAH）两步法制备SiNWs,以SiNWs为衬底在离子液体中电沉积PEDOT（SiNWs/P）,溶液浸泡法将SiNWs/P浸泡在高锰酸钾（KMnO4）溶液中负载MnOx纳米颗粒制备SiNWs/PEDOT@MnOx复合电极（SiNWs/PM）。掺杂银纳米线（Ag NWs）的聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）（Ps Ag）旋涂在电极表面作为电荷收集层。为进一步提高电极性能,在溶液浸泡前滴加氯铂酸（H2Pt Cl6）并高温退火引入铂纳米颗粒（Pt NPs）,以改善电极界面浸润性。以此构建的SiNWs/P-Pt@M/Ps Ag电极在2 m A cm-2电流密度下容量达到355.02 m F cm-2。组装的水性对称SC能量密度为0.0409 m Wh cm-2(功率密度为0.524 m W cm-2时),且在2000圈的CV循环后维持初始电容的85.25%。2.共镀法制备SiNWs/PEDOT@MnOx复合电极为简化制备步骤及降低成本,在水性电镀液中,经多步优化将MnOx和PEDOT复合材料（PM）通过一步共镀法沉积在SiNWs表面,并旋涂Ps Ag作为电荷收集层。为进一步增强电荷收集层的导电性,通过静电吸附将还原氧化石墨烯（rGO）片引入到PM和Ps Ag之间。所构造的Si/PM/rGO-Ps Ag电极性能突出,包括高的面积电容(1.5 m A cm-2时为100.98 m F cm-2)和杰出的循环稳定性（2000次循环后电容保持率为80.85%）。此外,制作的对称器件在5000次循环后可维持初始电容的85.91%。3.太阳能级硅制备SiNWs/PEDOT@MnOx复合电极以低成本的太阳能级硅片为衬底取代电子级硅片制得SiNWs,在其表面电镀Ni层作为电荷收集层并可防止电解液对硅的腐蚀,提高电极结构的导电性和稳定性。水性电镀液中电沉积PEDOT与MnOx复合材料（PM）并高温退火H2Pt Cl6引入Pt NPs制得Si-Ni/PM–Pt电极。其在电流密度为1 m A cm-2时面积电容达到207.43 m F cm-2。此外,制备的对称SC具有较大的面积电容(1 m A cm-2时为74.07 m F cm-2),在5000圈的循环后可保持初始电容的96.47%,优于在水性电镀液中以电子级硅为衬底制得的SC器件。
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