【摘 要】
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共轭聚电解质(CPEs)在生物传感、生物成像以及药物递送等诸多领域具有重要的应用。由于分子内电荷转移的特性,在共轭聚合物主链上引入电子供-受体(D-A)单元通常能够带来更低
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共轭聚电解质(CPEs)在生物传感、生物成像以及药物递送等诸多领域具有重要的应用。由于分子内电荷转移的特性,在共轭聚合物主链上引入电子供-受体(D-A)单元通常能够带来更低的能带间隙和更大的斯托克斯位移,该类聚合物的出现对提升CPEs在荧光传感和荧光成像领域的竞争力具有十分重要的作用。然而,在电荷转移过程中,电子供受体单元间发生的相对旋转通常使得该类分子在水和甲醇等高极性溶剂中呈现出极低的荧光量子产率,故而大大限制了该类分子的应用拓展。此外,常见的用于提升D-A型CPEs在高极性溶剂中荧光量子产率的方法,如用大尺寸亲水外壳包裹分子、构建刚性主链结构及构建聚集诱导发光(AIE)体系等,仍存在诸多不足。所以,发展用于提升D-A型CPEs在水中荧光量子产率的新方法,并设计合成相应的分子体系仍具有重要的意义。本文中设计合成了一系列新型的D-A型CPEs,并对其构效关系和荧光传感方面的应用展开深入的研究,具体如下:(1)使用1,8-萘二甲酰亚胺单体和两种苯撑乙炔单体合成pPNPEs和mPNPEs两种主链具有不同连接结构的D-A型CPEs。该CPEs体系和传统的PPEs相比具有诸多优良特性,包括红移的荧光发射和较大的斯托克斯位移,在荧光传感和生物成像领域具有潜在的应用价值。(2)表征pPNPEs和mPNPEs的光物理学性质并深入研究其构效关系。实验结果显示,同先前报道的具有简单侧链的D-A型CPEs类似,pPNPEs的主链在水溶液中呈现舒展状态,因强烈的扭曲的分子内电荷转移(TICT)作用而导致极弱的荧光发射。而间位取代的mPNPEs因具有曲的结构,在水中因疏水作用力可折叠形成规整的螺旋结构,在一定程度上抑制TICT效应从而实现荧光量子产率的提升。这一通过连接位点调节控制聚合物堆积形态的方法,为提升D-A型CPEs在水中的荧光量子产率提供了一个简单有效的策略。(3)利用在水中具有相对较高荧光量子产率、溶解性良好和大斯托克斯位移的螺旋型mPNPE-2分子进行荧光传感方面的应用拓展,成功开发了一种用于检测水样中痕量污染物亚甲基蓝的方法,该方法具有可视化、快速、灵敏等特点。
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