同质配体外延生长Al2O3自钝化层提高量子点光学稳定性的研究

来源 :天津理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yxl122702985
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量子点(QDs)具有窄带隙、可调节发射以及高量子产率等优点,在生物成像、单光子发射器、激光器、光电探测器、发光器件等领域引起人们的广泛关注。然而,量子点在水,光环境中异常敏感,可归因于环境中的水分促进量子点生长(形成离子传输通道),而光辐照会加速量子点的表面发生降解从而降低其发光效率。量子点的稳定性在实际应用中将是一个较大的挑战,因此需要寻求一种有效的方法来解决这一问题。本文采用传统的热注入及相同配体包覆Al层的方法成功制备了CdSe/CdS,CdSe/nCdS/Al量子点及CsPbBr3,CsPbBr3/nZnS/Al量子点;通过控制钾-油酸盐(K-oleate)中钾与铯的摩尔比,合成了单分散的K-CsPbBr3和K-CsPbBr3/Al量子点,并采用同质配体包覆的方法在其外延生长氧化铝(Al2O3)自钝化层。通过变温PL及PL衰减寿命的测试,分析其内部发光机制并对量子点的稳定性进行了相应的测试。具体内容如下:采用交替离子层吸附生长法(TC-SILAR)成功制备了CdSe/CdS量子点,同时利用相同配体包覆Al层的方法既提高了量子点的光学稳定性又能保持优良的荧光强度。与未包覆Al层的量子点相比,在强LED的照射下,CdSe/CdS/Al和CdSe/2CdS/Al量子点的光学稳定性有极大的提高。根据本文中的测试结果,我们推测这主要是由于Al2O3自钝化层的作用,在光辐照的过程中提高了样品温度使其发生氧化反应,保护量子点免受光降解以及水氧的侵蚀。采用高温热注入法合成了CsPbBr3,CsPbBr3/ZnS量子点,并采用与前一章相同的方法制备出CsPbBr3/ZnS/Al和CsPbBr3/2ZnS/Al量子点。深入研究了CsPbBr3,CsPbBr3/ZnS,CsPbBr3/ZnS/Al和CsPbBr3/2ZnS/Al量子点的发光强度、发射峰位置和发射峰线宽(FWHM)随温度的变化规律。结果表明,CsPbBr3量子点的发光主要来源于激子复合。因电子-声子耦合与热膨胀相互作用使得发射光谱发生蓝移。利用LED持续照射CsPbBr3/ZnS/Al量子点使其最外层形成Al2O3来阻止量子点发生降解。经过光学稳定性的测试,发现CsPbBr3/ZnS/Al和CsPbBr3/2ZnS/Al量子点的稳定性得到明显的提高。通过控制K-CsPbBr3溶液中钾与铯的摩尔比,制备了单分散的K-CsPbBr3量子点,采用前一章的方法合成了K-CsPbBr3/Al量子点。在LED的持续照射下,发现其光学稳定性显著增强。结果表明经过3小时的照射,CsPbBr3溶液的PL强度衰减为原来的一半,而K-CsPbBr3/Al溶液经过18小时的照射,其PL强度仅衰减15%。通过对K-CsPbBr3和K-CsPbBr3/Al量子点的形态,结构以及组成成分的表征,其结果可归因于钾离子的修饰作用,K-CsPbBr3量子点表面形成了一层较强的与钾相关的钝化层,大大降低了表面缺陷对量子点发光的影响。
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