【摘 要】
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汞及其化合物是一种具有持久性、全球性和生物毒性的重金属污染物,尤其在湿地和湖泊等淹水、低氧环境中,易被硫酸盐还原菌等厌氧微生物转化为具有强烈生物累积性和神经毒性的甲基汞,并通过食物链放大效应威胁人类的健康。稻田是汞甲基化的关键场所之一,水稻对甲基汞(Me Hg)表现出较强的富集能力,因此,食用稻米可能是稻田Me Hg进入食物链的重要途径。秸秆等农业有机废弃物还田既能减少秸秆燃烧带来的大气环境问题,
【基金项目】
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国家自然科学基金委员会-贵州喀斯特科学研究中心项目『喀斯特地区重金属污染过程与防控机制』第四课题子课题(项目编号:U1612442); 贵州省科技计划项目(基础研究):秸秆DOM不同分子量组分调控稻田系统甲基汞产生与转运的机制研究(项目编号:黔科合基础[2020]1Y187); 贵州省科技支撑项目:改性秸秆对农田系统中汞和
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汞及其化合物是一种具有持久性、全球性和生物毒性的重金属污染物,尤其在湿地和湖泊等淹水、低氧环境中,易被硫酸盐还原菌等厌氧微生物转化为具有强烈生物累积性和神经毒性的甲基汞,并通过食物链放大效应威胁人类的健康。稻田是汞甲基化的关键场所之一,水稻对甲基汞(Me Hg)表现出较强的富集能力,因此,食用稻米可能是稻田Me Hg进入食物链的重要途径。秸秆等农业有机废弃物还田既能减少秸秆燃烧带来的大气环境问题,又可以显著提高土壤肥力,同时也会影响土壤溶解性有机质(DOM)的结构和组成,进而促进稻田土壤汞甲基化,增加了水稻对土壤甲基汞的富集,但其中的作用机制仍不清楚。因此探究秸秆、牛粪等有机肥输入对土壤DOM结构和组成的影响,进而探究其对稻田汞环境行为的影响,对无害化利用秸秆和缓解汞污染区居民汞暴露风险显得至关重要。本研究以贵州万山汞污染稻田为研究对象,对比了土壤DOM在加入秸秆、堆肥秸秆、牛粪和堆肥牛粪等还田材料的情况下其浓度、结构和组分的变化,进而观测其对稻田汞环境行为的影响,并通过分析土壤DOM浓度、结构及组分的变化对土壤Me Hg变化及稻米Me Hg富集机制进行了初步探讨。主要有以下结论:(1)与对照组相比,添加秸秆、堆肥秸秆、牛粪或堆肥牛粪后,均明显提高了分蘖期土壤溶解性有机碳(DOC)浓度,但对中后期DOC影响较小;上述有机物料输入后降低了分蘖期土壤DOM类蛋白组分(降低率分别为80.23%、83.89%、37.21%和86.68%),但整体上提高了各培养期土壤DOM的芳香性和疏水组分,堆肥产品输入还同时显著提高了土壤DOM的腐殖化程度(p<0.05)。随着培养时间延长,各处理组土壤的DOC浓度、DOM类蛋白组分与类腐殖质组分均呈不同程度降低,且类蛋白组分下降幅度远高于类腐殖质组分。相比秸秆处理组,堆肥秸秆处理组土壤DOC浓度和DOM类蛋白组分在各时期均显著降低;堆肥牛粪处理组的土壤DOC浓度与牛粪处理组无明显差异,但土壤DOM类蛋白组分整体上下降了,且土壤DOM芳香性、疏水组分和腐殖化水平在各时期均有升高。整体上,堆肥牛粪处理组各培养期土壤DOC浓度相比牛粪处理组无明显差异,但土壤DOM类蛋白组分降低,且土壤DOM芳香性、疏水组分和腐殖化水平显著升高。(2)与对照组相比(66.13±6.76 ng L-1),添加秸秆、堆肥秸秆、牛粪和堆肥牛粪均增加了分蘖期孔隙水溶解性总汞(DHg)含量,提高率分别为18%、37%、9%和193%。与秸秆和牛粪原料相比,堆肥秸秆仅微弱提升了土壤孔隙水DHg含量,提升率为16%,而堆肥牛粪处理组孔隙水DHg含量显著升高(p<0.05),升高率达168%。在整个培养期内,随着培养时间的延长,各处理组孔隙水DHg整体上随培养时间呈逐渐降低的趋势。与对照组相比(16.65±0.38 ng L-1),添加秸秆、堆肥秸秆、牛粪和堆肥牛粪均增加了分蘖期孔隙水溶解性甲基汞(DMe Hg)含量,提高范围在57%-208%,其中,堆肥牛粪显著提高了孔隙水DMe Hg含量(p<0.05),提高率达到208%。分别对比秸秆和牛粪原料,堆肥秸秆仅微弱提高了孔隙水DMe Hg含量,提升率为21%;而堆肥牛粪显著提高了孔隙水DMe Hg含量(p<0.05),提升率达97%。在整个培养期内,随着培养时间的延长,各处理组孔隙水DMe Hg整体上随培养时间呈逐渐降低的趋势。与对照组相比,添加秸秆、堆肥秸秆、牛粪和堆肥牛粪均提高了各时期土壤Me Hg含量,其中堆肥产品对土壤Me Hg含量的促进作用强于相应原料,在时间尺度上,土壤Me Hg含量随着培养时间呈不断下降趋势。最终与对照组相比,秸秆、堆肥秸秆、牛粪和堆肥牛粪处理组土壤Me Hg含量升高了40%、70%、59%和75%。与秸秆和牛粪原料相比,堆肥秸秆提高了各时期土壤Me Hg含量,特别是在分蘖期,土壤Me Hg显著升高,升高率达136%,而堆肥牛粪对土壤Me Hg含量的提升主要发生在分蘖期,且提升幅度较小,仅为15%。(3)与对照组相比,添加秸秆和堆肥秸秆均能显著增加稻米甲基汞含量,分别增加了83%和49%;添加牛粪和堆肥牛粪也增加了稻米中甲基汞的含量,但增加效果并不显著,分别增加了22%和18%。分别对比秸秆和牛粪原料,堆肥秸秆输入降低了稻米中Me Hg含量,降低率为19%,而堆肥牛粪仅微弱降低了稻米中Me Hg含量。
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