在凝聚态物质中,磁性一般都起源于电子的自旋角动量和轨道角动量。基于密度泛函理论的第一性原理计算是研究磁性材料的重要手段。第一性原理计算直接从量子力学方程出发,可以求解凝聚态物质的电子结构。因此,这种方法适合于探索磁性的微观起源,并为设计磁功能材料提供指导。基于密度泛函理论,本文研究了选定的二维和准二维磁性体系。主要内容包括以下三方面：第一,计算了吸附Gd原子的石墨烯单层的结构、电子结构和磁性。计算结果指出了Gd原子在石墨烯上的吸附属于化学吸附,且体系具有可观的磁各向异性能。在电中性的情况下,易轴垂直于石墨烯平面,且各向异性能达到3.6meV。当体系失去电子时,磁各向异性能可能得到了极大的增强,最大可以达到15.65meV每吸附原子。当体系获得一定数量的电子,垂直于石墨烯的易磁化轴可能翻转为平行石墨烯的易磁化面。进一步地,从不同电荷聚集数的电子结构出发,解释了这种磁电效应的起源。第二,计算了硼位掺杂3d过渡金属的六方氮化硼单层的结构、电子结构和磁性。这类体系有可观的磁各向异性能。比如,在硼位掺Fe的氮化硼单层中,计算的磁各向异性能达到了1.19meV,且易轴方向垂直于氮化硼平面；在Mn掺杂的体系中,易磁化面平行于氮化硼单层,且磁各向异能也达到了0.63meV。解析分析指出,Mn掺杂体系的磁各向异性能主要来自于未淬灭的轨道角动量,而Fe掺杂体系的磁各向异性能主要来自于二阶自旋轨道耦合。第三,基于二维三角格子中对自旋极化狄拉克锥的理论预言,设计了3d过渡金属掺杂的镁铝尖晶石人工结构。此类体系具有准二维结构。第一性原理计算证实了这些体系具有d带形成的自旋极化狄拉克点,表明了此类结构可能存在无质量费米子的输运特性。综上所述,运用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了选定的三种二维和准二维体系。研究的主要内容涉及这些选定体系的结构、电子结构以及磁性。这些工作揭示了二维磁性材料具有某些新颖的性质,并为二维磁功能材料的合理设计提供了理论上的指导。