钌基金属有机骨架化合物为前驱体制备钌纳米晶蒙脱石催化剂

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fangfang200805
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在本论文中,作者结合目前比较热门的钌基金属有机框架化合物,探索其在潜在催化的可能,将其作为前驱体制备了一种全新的复合物催化剂并进行了催化活性测试。钌基金属有机框架化合物(Ru-MOF)即含有钌原子的金属有机化合物,本文选用[Ru2Ⅱ,Ⅲ(BTC)2X.Y1.5-x](BTC=均三苯甲酸,X,Y=Cl-或OH-)为前驱体,通过水热反将Ru-MOF共合成于载体蒙脱石片层上,所得到的Ru-MOF与蒙脱石复合物(Ru-MOF-MMT)结构稳定,MOF晶体均匀分散于蒙脱石层面上。Ru-MOF与蒙脱石的复合物经过300。C下H2热处理生成Ru纳米晶负载于蒙脱石的催化剂(Ru-MMT)。所得到的Ru纳米晶尺寸均一为1-2nm左右,且均匀分布于蒙脱石面上。5%Ru含量的Ru-MMT催化剂在160℃和6 MPa气压下参与苯加氢反应最大的催化效率可以达到3478 h-1,产率为99.9%,且催化剂在实验室条件下循环5轮未见明显衰减。表征结果发现Ru-MOF未完全瓦解的碳骨架对Ru纳米晶的附着以及结构稳定有重要作用,而暴露的Ru活性位点对提高催化效率与稳定性也起到了一定的协同作用。在Ru-MOF-MMT复合物与Ru-MMT催化剂的结合实验方法基础上,一套具有普适性的金属负载催化剂的合成方法被提出。
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