层状双氢氧化物在催化、离子交换、二氧化碳吸附、阻燃、聚合物复合材料和药物缓释等领域具有广阔的应用前景,因此备受研究者的关注。合理设计层状双氢氧化物使之具备所需要的特定性质,必须掌握其局部结构上的细节,如层板上M3+/M2+离子的有序性,层板上阳离子和层间阴离子相互作用如何,层状双氢氧化物(LDH)锻烧变成双金属氧化物(LDO)的转变历程,双金属氧化物(LDO)如何能够恢复到初始层状双氢氧化物(LDH)的结构(“记忆效应”)等,这些都是该领域亟需研究和解决的重要问题。固体核磁共振(SSNMR)是一种可从分子/原子尺度探测材料局部结构的强有力的工具。本论文的主要工作是以固体核磁共振技术为主,辅以其它现代表征技术对层状双氢氧化物及其衍生氧化物的结构进行了全面、深入的研究,获得了一些具有创新性的结果,为层状双氢氧化物的高效运用提供一些新的依据和研究思路。论文的主要研究内容和结果如下:一、借助氘代方法降低了1H-1H同核偶极耦合作用,首次在低转速下获得了不同铝含量Mg-Al-LDH的高分辨率1H NMR谱图,并发现结构中并无Al-O-Al环境;对材料中三种不同种类羟基进行了定量分析,再次证明阳离子排布的非随机性。通过双共振实验并结合数值模拟方法首次探索了 LDH的超晶格结构,为研究LDH层板阳离子分布和相互作用提供了新的方法。二、借助氘代后的LDH在1HNMR和FT-IR谱图中的高分辨率,深入研究了煅烧层状双氢氧化物(LDH)得到对应的双金属氧化物(LDO)的过程。结果显示,Mg-Al-LDH在煅烧过程会逐步经历层间结晶水的脱除、层板上Mg2Al-OH物种及Mg3-OH物种的脱除三步过程。在该过程中,层间结晶水的脱除温度主要和层间距离有关,同时层间阴离子与结晶水的相互作用对层间水的脱除也有显著影响;而层板上轻基的脱除温度和层间阴离子有直接联系:如果层间阴离子和层板上的羟基有很强的氢键作用力或库伦作用力,层板羟基的稳定性会大大提高。三、以Mg-Al-LDH-CO3为研究对象,借助各类现代表征手段的综合应用,对LDH结构的复原过程(“记忆效应”)进行了深入研究。通过对复原各个阶段样品的结构鉴定,获得了很多关于复原过程的详细结构信息,更深入地理解了复原过程中的结构演变并提出了 LDH结构重建的复原机理。四、由于氘代顺磁性Ni-Al-LDH中低旋磁比的2H核与Ni2+中未成对电子之间偶极相互作用较小,且顺磁性引起的大的费米接触位移范围提高了谱图分辨率,借助2H NMR首次研究了顺磁性层状双氢氧化物Ni-Al-LDH的结构。通过对不同铝含量样品的研究,对Ni-Al-LDH的2H NMR谱图进行了谱峰归属。这些结果提供了一种探索顺磁性层状双氢氧化物层板上阳离子排布有序性、羟基结构和移动性的新方法。