能源气体净化和温室气体减排受到国内外社会的广泛关注。从烟道气、天然气、沼气等含CO2混合气中高效分离CO2是实现上述目标的重要手段。与吸收、吸附等碳捕集方法相比，膜分离具有耗能低和操作弹性高等优点。发展高效碳捕集膜技术是目前研究的热点。氧化石墨烯因单原子二维结构、高机械性能等优点是制备超薄复合膜的理想材料。氧化石墨烯片层间隙成为气体传递及分离的主要通道，对通道内物理化学微环境的精细调控是制备高渗透性、高选择性CO2分离膜的关键。本研究中针对CO2传递的物理化学微环境，通过小分子对氧化石墨烯层间物理化学微环境的调控，实现了高效传递通道的构建，通过对膜中多重传递机制的协同作用，所制备的膜材料CO2渗透通量是现有石墨烯膜的6倍，显示了优异的应用前景。